【摘 要】
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过渡金属硫化物(TMDs)是由某些过渡金属和硫族元素之间相互排列组合而形成的材料体系,其分子式通常被定义为MX2。M主要代表过渡金属,例如Mo、W等,X则代表硫族元素,如S、Se、Te等。二硒化钨(WSe2)作为层状TMDs中的一员,可以经由机械剥离的方法打破层间微弱的范德华作用力而制备出少层或单层薄膜材料。除此之外,WSe2还具备有较高的载流子迁移率、强光吸收、禁带宽度及能带结构随外部修饰可调等
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过渡金属硫化物(TMDs)是由某些过渡金属和硫族元素之间相互排列组合而形成的材料体系,其分子式通常被定义为MX2。M主要代表过渡金属,例如Mo、W等,X则代表硫族元素,如S、Se、Te等。二硒化钨(WSe2)作为层状TMDs中的一员,可以经由机械剥离的方法打破层间微弱的范德华作用力而制备出少层或单层薄膜材料。除此之外,WSe2还具备有较高的载流子迁移率、强光吸收、禁带宽度及能带结构随外部修饰可调等特性,这使得WSe2一跃成为光探测领域的“明星”材料之一。目前存在的WSe2光电探测器大都基于光生伏特效应或光电导效应。其中,光伏型探测器需要构建内建电场,以此具备响应速度快、探测率高、开关比大等优势。但是存在制备工艺复杂等明显不足。基于光电导型探测器因制备手法较简捷,光增益较大,受到了科研人员的广泛研究。然而,由于这一类探测器存在响应速度慢、开关比低、探测率低等缺点,限制了其进一步的应用。因此,引入全新的调控手段兼顾光电导型探测器多个指标性能对于其实际应用是非常重要的。应变工程作为一种简单易操作的调控手段,它可以实现对材料结构的连续可逆调节。在一定程度上能够对材料的光电性质及载流子输运方式产生影响,进而达到调控光探测性能的目的。基于此,我们利用柔性PDMS与薄层WSe2材料之间热膨胀系数的不同,在转移过程中促使WSe2形成表面纳米褶皱结构进而产生应力应变。随后对其所构筑器件进行了一系列光学性能探测及调控,最终得到了低暗电流、高性能且工作稳定的光电导型WSe2光探测器。本论文主要研究进展如下:1、纳米褶皱二硒化钨光探测器的制备及性能研究。首先,器件制备及表征:文章详细阐述了WSe2薄膜纳米褶皱结构的制备工艺及相关表征,结果可知,存在252.9 cm-1、260.6 cm-1和310.8 cm-1位置的拉曼特征峰以及1.50 e V的带隙能量,且材料与基底间台阶厚度为2.44 nm,由此判定WSe2为三层薄片。经电学表征可知,构建的晶体管呈现N型半导体特性,具有优异的栅控能力,整体开关比高达10~8。其次,性能测试:在光响应电流随时间变化的实验进程中,光响应电流与光照强度及偏置电压均存在依赖关系,它能够伴随着光强及源漏偏压的增加而出现电流增长的现象。此外,在整个光激励作用下,器件表现出快速的光开关特性,且经过周期性循环后依旧保持稳定状态;对器件进行了性能参数表征,其中,光开关比高达1.38×10~6,比探测率D*为1.744×10~9 Jones,响应及恢复时间分别低至4.52 ms和6.97 ms。更重要的是,整个测试过程均呈现低暗电流现象,数值为0.01 f A。基于以上性能参数,表明本论文设计制备的光探测器能够达到快速响应探测,且光开关能力较强,同时也具备超低暗电流及弱光探测能力(0.096μW)。相较于传统光电导型探测器的单一性优异性能而言,该器件能够同时兼顾多项性能指标,总体呈高水平探测。2、纳米褶皱二硒化钨光探测器机理研究。在上述性能研究的基础之上,构筑新器件以进一步探究接触金属与WSe2表面结构对探测性能的影响。首先,研究了不同金属功函数的接触金属。分别更换金属功函数为4.65 e V的Cu电极和4.26 e V的Ag电极。光学测试表明,Cu电极和Ag电极接触下的器件性能与Au电极器件基本一致。至此表明,在范德华接触条件下,器件性能不依赖于金属功函数。其次,对比分析了不同结构WSe2器件的光电性能。结果可知,纳米褶皱结构的引入导致光致发光出现红移,且发光强度显著增强,间接带隙发光峰最大可增强10.52倍。与纳米褶皱结构相比,平面WSe2器件的光响应电流降低一个数量级,暗电流升高两个数量级,进而导致光开关比降低三个数量级。此外,光电流恢复阶段出现明显弛豫现象。基于以上探究,表明WSe2表面纳米褶皱结构在高性能探测中起主导作用。最后,依据褶皱形态下的性能表征及光电测试对比,提出WSe2纳米褶皱结构产生的应力梯度能够产生极化电荷,从而诱导产生局域电场以调谐器件的探测性能。综上所述,本论文成功设计并构筑了低暗电流、高开关比的WSe2光探测器。同时,该探测器拥有较高的探测能力并能够适用于低功耗的工作场景,为WSe2的进一步发展奠定了基础。
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