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近一个世纪以来,人类活动显著影响着河流生源要素的输送与迁移转化,其中,水利大坝的修建对河流生态系统的扰动最为显著和广泛。河流筑坝影响水、沉积物、营养盐、生物种群等的流动,进而改变了生源要素的生物地球化学循环过程和营养盐的输送。大坝拦截使水力滞留时间延长,更多的营养元素被浮游生物或大型水生植物吸收,深水水库由于有机质的沉降和矿化分解,导致下层水体缺氧,发生反硝化作用。大坝拦截对营养盐的截留改变了营养盐的输送通量,同时也打破了营养盐结构平衡,进而影响河口浮游植物的群落结构和水生生态系统平衡。然而,以往的研究重视单一水库,缺乏对梯级水库群累积效应的研究;重视水库出入水碳、氮、磷、硅通量变化研究,对水库碳、氮、磷、硅生源要素的来源、迁移和转化的关键过程机理研究不足。 本研究于2016年1、4、7、10月对嘉陵江中下游4座不同类型梯级水库进行年度时间序列的水样采集,包括每座水库的入库水、库区剖面水和下泄水。基于水化学、pH、DO、水温、DIC浓度及δ13CDIC、SO42-浓度及δ34SSO4-δ18OSO4、氮、硅营养盐浓度、δ15NNO3、δ18ONO3数据,探讨了嘉陵江梯级筑坝对碳、氮、硫为主的生源要素生物地球化学循环的影响,重点关注决定水库生源要素来源、转化和耦合特征的主要过程。经研究,得出以下认识: (1)梯级水库群水化学特征:全年TZ+均值为3.42meq·L-1,大于世界河流平均值(1.125meq·L-1)。相对于1980年,Ca2+浓度几乎保持不变,Na+、K+均有增加,人为输入对水化学组成的影响增加。全年TZ-均值为3.64meq·L-1。阳离子以Ca2+、Mg2+为主,阴离子以HCO3-、SO42-为主。Na离子校正元素摩尔比指示研究区水化学组成受碳酸岩、硅酸盐矿物风化、大气降水和人为排污的共同影响。 (2)筑坝拦截对水温、pH及DO季节分层的影响:夏秋季,亭子口水库出现了明显的温度、DO及pH分层,其他水库出现弱分层或无明显分层,水库库容、水深和水力滞留时间是季节分层的关键影响因素。经过梯级水库拦截,水体DO含量和水温沿河流流向微弱下降,且酸化趋势明显,影响机制为水生生物光合-呼吸作用转换影响下CO2/CO32-比变化。 (3)筑坝拦截对河流DIC循环的影响:冬春季水体DIC浓度大于夏秋季DIC浓度,符合降水稀释效应。梯级拦截后,水体δ13CDIC逐渐变轻,体现水库累积改造作用和支流汇入影响。受水生生物/有机质光合-呼吸/分解作用转换影响,夏秋季,亭子口水库DIC浓度随水深增加而增加,同时伴随δ13CDIC变轻。夏秋季,DIC更多受内源有机质和生物过程影响;冬春季,更多受碳酸岩风化端元影响。亭子口水库来源于OM的DIC比例最低(-8.5‰),原因是库区生物光合作用>呼吸作用,沿河流流向,这一比例递增。 (4)筑坝拦截对河流硫循环的影响:研究区水体SO42-浓度春季>夏季>冬季>秋季,显示SO42-浓度受降水稀释、支流汇入效应和人为输入的共同影响。夏季,亭子口水库水体SO42-浓度随水深增加而增加,同时,伴随着δ34SSO4变重,指示硫酸盐还原(BSR,Bacterial Sulphate Reduction)与硫化物氧化过程的耦合。梯级拦截后,SO42-浓度沿流向增加,δ34SSO4逐渐变重,指示人为输入和支流汇入对SO42-的显著影响。研究区水体SO42-来源包括黄铁矿氧化、人为输入(污水、化肥等)及酸雨,其中最重要的来源是黄铁矿氧化;同时,受BSR分馏过程的显著影响。 (5)筑坝拦截对河流氮、硅营养盐循环及硝酸盐氮氧同位素的影响:经过梯级水库拦截,水体TDN年均浓度比原始河流增加了18.25%,NO3--N增加了57.84%,DSi年均浓度增加了1.4%,显示水库氮拦截效应被人为排放和支流汇入效应所抵消。梯级水库群在河流NH4+-N循环体系中充当“汇”的角色,经过梯级拦截,水体NH4+-N浓度年均值比原始河流降低了16%,原因是NH4+-N相对于其他无机氮形态拥有更高的泥沙吸附沉降效率。梯级拦截后,表层水氮硅比沿河流流向逐渐下降,未来下游河流浮游植物硅限制会加剧。夏季,亭子口水库水体NO3--N、TDN浓度随水深增加而增加,伴随着NH4+-N浓度和氮硅比下降,指示表层水生物同化、水柱硝化、硅藻壳溶解过程。新政水库、东西关水库和草街水库TDN/DSi比随着水深增加同样呈增加趋势。 研究区水体NO3-主要来源于土壤硝酸盐、牲畜排泄物、生活污水、硝酸盐肥料及铵肥等。枯水期,研究区NO3-更多的来源于人为输入,丰水期主要来源于土壤N,同时,水体δ15NNO3受生物同化及反硝化过程分馏效应影响显著。夏季,亭子口水库水体δ15NNO3值随着水深增加先变轻后变重,同时NO3-浓度增加,指示表层水生物同化、水柱硝化及反硝化共存。同位素信号指示其他水库存在氮的多种转化过程,包括生物同化(+δ15NNO3)→硝化反应(-δ15NNO3)→反硝化反应(+δ15NNO3)存在。 (6)梯级水库群碳、氮、硫耦合机理研究:经相关性分析、主成份分析和线性回归分析显示,水库碳、氮、硫耦合以水库生物泵作用为核心、水体关键界面为发生场所,且与水库特点密切相关(水深、库容、水动力、管理方式)。主要耦合过程包括:浮游植物光合-呼吸作用、有机质降解、硝化及硫化物氧化、反硝化及BSR。其中,碳、氮耦合主要受生物光合-呼吸作用、同化作用及硝化-反硝化作用耦合影响,碳、硫耦合主要生物光合-呼吸作用、硫化物氧化、BSR及生物硫降解作用影响。