Bi2WO6光催化体系的构建及其衍生新型吸附剂对焦糖色素的去除效果与机理

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本论文结合广西制糖业中糖蜜酒精废水治理问题,以其中含量最高、稳定性大且难生物处理的焦糖色素为处理对象,制备了系列Bi2WO6基可见光催化剂和一种基于研究衍生的新型复合结构吸附剂,并对各样品的物相、形貌、化学组成、光学带隙及对污染物的去除性能等进行了系列表征,研究了不同工艺参数对样品物化特性的影响,并对光催化降解(吸附)焦糖色素的性能及内在机理进行了研究。主要研究成果包括:1.采用溶剂热法合成了不同配比的稀土离子(Tb3+、Yb3+和Ho3+)、过渡金属离子(Cu2+和Ti4+)掺杂的Bi2WO6可见光催化剂;研究了不同工艺参数对样品物化特性的影响,并探究了样品对焦糖色素的光催化降解特性。结果表明,各类离子掺入都没有改变Bi2W06的基本物相。其中,10%Tb3+、4%Yb3+、4%Ho3+和6%Ti4+掺杂的Bi2W06呈片状,形貌疏松;Cu2+掺杂Bi2W06呈花球状。但总体上,离子掺杂的Bi2W06对低浓度RhB的光催化降解效率在90%以上,但对50mg/L的焦糖色素溶液的降解效率,除20%Cu2+掺杂的Bi2WO6为33%外,其他均不大于20%,且所需光照时间较长。2.采用水热-吸附沉淀法合成了不同配比的Bi2WO6/C3N4/Ag3PO4异质结复合光催化剂,研究了工艺参数对样品物化特性的影响,探索了样品对焦糖色素的光催化降解性能。结果表明,Bi2W06/C3N4/Ag3PO4复合物由Bi2WO6纳米片、C3N4纳米片和Ag3PO4纳米颗粒构成。可见光照射9 min后,最佳样品——10%含量C3N4的Bi2WO6/C3N4/Ag3PO4复合物对RhB的降解率达96.3%,但对焦糖色素基本没有降解。3.采用水热法在pH=4时,两步合成Bi2W06/MgAl-LDH复合光催化剂。样品形貌呈现Bi2W06插层MgAI-LDH的结构。Bi2WO6/MgAl-LDH对焦糖色素的降解效果显著,在溶液pH=3条件下,对浓度为50 mg/L焦糖色素溶液光照120min后降解性率达到99.4%,同时,该复合光催化剂具有良好的光催化循环性能。分析认为是由于Bi2W06插入MgAI-LDH后,MgAI-LDH限制了 Bi2W06的长大,增加了其带隙宽度,抬升了氧化电位;同时,MgAl-LDH可充当无机导电层,促进Bi2W06光生电子的快速导出,进—步抑制复合,从而提高焦糖色素的降解效率。(4)采用水热法合成了γ-AlO(OH)/MgAl-LDH复合结构,研究了样品对焦糖色素的吸附特性及其机制。结果表明,γ-AlO(OH)插层进入MgAl-LDH内部以后,可显著提高对焦糖色素的吸附性能。当溶液pH=3时,γ-AlO(OH)/MgAl-LDH复合结构对1000 mg/L的焦糖色素溶液吸附210 min后,吸附量达到670.5 mg/g。经过四次循环以后,样品吸附容量仍然保持初始吸附容量的95%。动力学拟合认为该结构对焦糖色素的吸附符合Langmuir等温线模型,且在该模型下,对焦糖色素的最大吸附容量可达4545.5 mg/g。分析认为该复合结构的大比表面积、孔体积和平均孔径,及结构内部含有的大量-OH基团提高了ξ电位是提高其吸附性能的主要原因。
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