【摘 要】
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可再生能源的广泛应用,需要开发高效、低成本的绿色能源存储系统。锂离子电池(LIBs)早已成熟的应用于生活场景中,钠离子电池(SIBs)和钾离子电池(PIBs)作为“后锂离子电池”,其工作原理和电池器件与锂离子电池相似,同样可作为高能量密度储能系统。然而碱金属离子半径各不相同,传统的锂离子电池石墨负极并不适合应用于SIBs和PIBs。因此,如何研发具有良好电化学性能的先进负极材料,对碱金属离子电池的
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可再生能源的广泛应用,需要开发高效、低成本的绿色能源存储系统。锂离子电池(LIBs)早已成熟的应用于生活场景中,钠离子电池(SIBs)和钾离子电池(PIBs)作为“后锂离子电池”,其工作原理和电池器件与锂离子电池相似,同样可作为高能量密度储能系统。然而碱金属离子半径各不相同,传统的锂离子电池石墨负极并不适合应用于SIBs和PIBs。因此,如何研发具有良好电化学性能的先进负极材料,对碱金属离子电池的进一步应用至关重要。生物质基硬碳具有资源丰富、成本低和环保的特点,被认为是碱金属离子电池最有潜力的负极材料替代品。在本课题中,采用废弃资源餐厨废油为前驱体,合理设计其衍生的生物质碳材料。通过结合形态工程、层间距工程、缺陷工程和界面工程来调控碳基纳米片的结构与性能,并作为碱金属离子电池负极材料。通过优化材料制备条件,确定了其结构和性质的密切联系,并探讨了其能量储存机制及氨基氮增强电容的原理。下面是研究的主要结果:1.本实验首先将收集来的餐厨废油(WCO)利用活性白土进行净化除杂,再通过酯分解反应转化为高级脂肪酸钾盐,再与三聚氰胺混合煅烧合成三维氮掺杂多孔碳纳米片NWCOC(未掺杂的硬碳为WCOC)。同时优化酯分解反应中强碱KOH与餐厨废油比例。将负极材料应用于LIBs,在电化学性能测试中获得1331.8 m Ah g-1的充电比容量,并实现稳定的长循环充放电。通过性能与结构分析表明,餐厨废油衍生硬碳存储Li+主要是赝电容行为。2.基于NWCOC650在锂离子电池的电化学行为,将实验制备工艺流程优化,研究了NWCOC作为SIBs和PIBs负极材料的电化学性能。发现了氨基官能团对于石墨烯吸附Na+/K+具有协同效应,使得有效增大NWCOC的存储容量。实验结果和DFT计算也表明,NWCOC表面电荷调节后,主要以吸附方式储存Na+/K+,并以插层/填充混合机制共存。同时,不同掺杂位点吸附效果各异,一般表现为孔>基面>边缘。特别是,NWCOC650在100 m A g-1电流密度下分别表现出489.4和388.3 m Ah g-1的高容量,以及作为SIB和PIB的负极时出色的循环稳定性。此外,NWCOC650在Na3V2(PO4)3/NWCOC650全电池中也表现出优异的性能(107.84 m Ah g-1)。
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