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碳酸二苯酯(Diphenyl Carbonate, DPC)是一种重要的化工原料中间体,主要用于塑料工业制造聚碳酸酯(PC)。聚碳酸酯具有优异的电绝缘性、尺寸稳定性、耐化学腐蚀性和高抗冲击强度及透明性,广泛应用于汽车制造、电子电气、光学存储、建筑建材、航空航天、办公设备等领域,是近年来市场增长速度最快的通用工程塑料。碳酸二苯酯的合成方法主要有三种,即光气法、酯交换法和氧化羰基化法。其中,光气法环境污染严重,酯交换法的工艺路线较长,而氧化羰基化法因其流程短、环境友好成为国内外合成碳酸二苯酯的研究热点。氧化羰基化法包括均相催化和非均相催化,但均相催化存在以下缺点:(1)因卤素离子的加入而加剧设备腐蚀;(2)催化剂不能回收;(3)产品后续分离困难。因此非均相催化法是目前国内外合成DPC的主要研究方向。本文采用铈复合金属氧化物作为载体,Pd化合物作为主要活性组分来制备负载型催化剂,非均相催化氧化苯酚一步合成DPC。实验考察了载体金属离子的组成和配比、载体和催化剂的制备方法等因素对催化活性的影响,以苯酚氧化羰基化反应合成DPC的实验结果对催化活性进行了评价。通过XRD、SEM、XPS、BET等表征手段对载体和催化剂的主要晶相和物理结构进行了测试分析,在此基础上对催化氧化机理进行了探讨。同时,本工作对非均相催化氧化合成DPC反应的工艺条件及催化剂稳定性进行了考察。经过实验及测试研究,得出的主要结论以下:(1)通过载体复合金属组分的筛选,发现以Ce-Mn复合金属氧化物为载体得到的催化剂催化活性较好。(2)最佳的载体制备方法是溶胶-凝胶法。(3)载体Ce-Mn复合金属氧化物的焙烧温度以600℃为宜,相应制备的催化剂催化活性较好。(4)载体Ce与Mn金属离子的摩尔比为1: 1时,相应制备的催化剂催化活性较好,DPC收率为9.33%。(5)载体中CuO的添加量及添加方法对催化剂的性能有较大影响。直接将铜盐添加至溶胶中、添加量为9wt%(以CuO计)时,相应制得的催化剂催化活性最好,DPC收率可达10.28%。(6)采用溶胶-凝胶法制备复合金属氧化物载体,相应得到的催化剂稳定性较好。(7)反应机理探讨分析表明:铈复合金属氧化物载体对主活性组分Pd具有较好的氧化还原协同作用。(8)通过合成DPC工艺条件的研究,发现反应温度、反应压力、反应时间等因素对DPC的收率有较大影响。优化的合成工艺条件为:Pd负载量为0.5%,反应温度75℃,总压5 MPa,氧气含量7%,反应时间12h,DPC收率可达17.06%。