金属阳离子调控的分子构造与荧光性质

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超分子组装是分子工程学的重要组成部分,是从分子过渡到材料的重要过程,它的目标是根据分子间的相互作用及识别机制,设计并合成具有所希望的结构、功能的超分子和特殊性能的材料。与分子材料研究和开发密切相关的功能体系组装一直是超分子化学和无机化学研究的热点领域,通过金属离子和配体之间的识别作用,可以实现多种光、电、磁等物理功能和识别、催化等化学过程。这些特定功能体系在固体和其他介质中的有序化过程是实现功能配合物的器件化和材料化的重要途径。我们通过分子有序体系的设计,经过一系列螺旋体、三角形、正方形、无机网络等金属配合物的组装和光电功能的引入,研究分子有序体系拓扑导向单元之间的解读、识别和组装过程及配位键、氢键、π-π相互作用等在分子识别和堆积过程中的影响规律,结合晶体工程的基本概念,控制功能分子按给定的方式组装、聚集,实现材料要求的结晶方式,为光、电、磁分子材料的开发应用提供一条新的途径。我们设计合成了一系列的吡啶及咪唑类有机阳离子,通过这些有机阳离子可以实现对分子堆积的调控。   1.由稀土金属和阴离子配体HPCIH所得配合物,控制分子按给定的方式组装,实现材料要求的结晶方式。稀土金属氯化物分别与HPCIH,得到配合物La(C12H9N4O)2(OH)(H2O)3等的晶体。晶体结构分析表明它们分别结晶于中心对称的P21/n和Pbcn空间群,金属La采取十配位的配位构型,分别与两个HL的两个羰基氧原子,两个吡啶氮原子和两个亚胺基氮原子螯合,再和三个水分子及一个羟基配位。Eu(C12H9N4O)2(OH)(H2O)2和Dy(C12H9N4O)2(OH)(H2O)2与镧不同,稀土金属离子采取九配位的配位构型,分别与两个HL的一个氧原子和两个氮原子配位,再和两个水分子及一个羟基配位。   2.两类阴离子配体和准八面体配位构型的金属离子,如钻(Ⅱ)、锌(Ⅱ)、锰(Ⅱ)等金属离子反应构筑一系列晶体。晶体结构分析表明它们分别结晶于P21/c和P-1空间群,Mn2L32(DMF)2中每个Mn2+采取六配位的配位构型,分别与两个HL3的一个羰基氧原子,两个苯环上的羟基氧原子和两个亚胺基氮原子螯合,再和一个DMF中的羟基氧配位。其他三个晶体中的金属离子也采取六配位的配位构型,分别与两个HL2的一个羰基氧原子,两个吡啶氮原子和两个亚胺基氮原子螯合,再和一个水分子配位。   3.合成得到的Cu2(C17H16N4)2I2结晶于单斜晶系的P21/c空间群,最小不对称单元中分别包含两个配体分子,两个I-和两个Cu+。每个Cu+采取四配位的正四面体配位构型,分别与两个HL4的两个咪唑氮原子螯合,再由两个I-进行桥连。  
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