含能材料在军事航天工业中作为燃料和爆炸物都有重要应用，科研人员对于含能材料不同条件下分解路径的研究从未停止过。含能材料的分解是超快的化学过程，反应时间在皮秒量级，这使得含能材料分解过程由其实是对其化学放映初期的研究比较困难。随着激光技术的发展，超短脉冲激光的出现，随之产生的超快四波混频光谱技术为人们研究超快物理化学过程提供了有力的研究方法。本文利用瞬态光栅光谱技术对两种典型的含能材料——硝基甲烷和硝基苯的预解离过程进行了研究。首先，在分析了瞬态光栅技术的理论、简介了预解离过程的基础之上，分析了利用瞬态光栅技术实现预解离过程探测的可行性。其次，利用飞秒时间分辨瞬态光栅系统对硝基甲烷和硝基苯进行了实验，得到了硝基甲烷和硝基苯的时间分辨瞬态光栅光谱。最后，通过Raman光谱与瞬态光栅光谱的比对对瞬态光栅光谱中的振动模式进行了指认，并根据各振动模式的动力学信息得到了它们预解离过程。在硝基甲烷预解离过程中存在不同振动能态之间的能量转移：能量由CH3键伸缩振动模式转移到CH3键弯曲振动模式，随后向C—N键对称伸缩振动模式转移。最终能量在C—N键对称伸缩振动模式积累，并最终导致C—N键的断裂，是一种“阶梯”模式的解离过程。而266nm激发的硝基苯在NO2对称伸缩振动、CCC三角弯曲振动、苯环的伸缩振动和CCC面内弯曲振动等多种振动模式处发生解离，其中NO2对称伸缩振动和CCC三角弯曲振动可能是硝基苯光解离的主要路径。本论文验证了瞬态光栅技术在研究预解离过程中的可行性，为硝基甲烷和硝基苯以及含能材料的研究提供了理论参考。