【摘 要】
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柴油汽车燃料大量燃烧导致空气质量持续恶化,环境污染越来越严重。因此,提供清洁和环保的车辆燃料已经成为21世纪炼油业面临的紧迫任务。TS-1沸石分子筛在有机硫化物的氧化反应中显示出良好的选择性和活性。以TS-1分子筛为催化剂,水为溶剂,可以将噻吩和甲基噻吩等含硫有机物氧化。本文采用传统的水热合成法,在静态釜中合成了母体TS-1分子筛,主要考查了晶化时间对合成TS-1分子筛的影响。然后对合成的TS-1
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柴油汽车燃料大量燃烧导致空气质量持续恶化,环境污染越来越严重。因此,提供清洁和环保的车辆燃料已经成为21世纪炼油业面临的紧迫任务。TS-1沸石分子筛在有机硫化物的氧化反应中显示出良好的选择性和活性。以TS-1分子筛为催化剂,水为溶剂,可以将噻吩和甲基噻吩等含硫有机物氧化。本文采用传统的水热合成法,在静态釜中合成了母体TS-1分子筛,主要考查了晶化时间对合成TS-1分子筛的影响。然后对合成的TS-1分子筛进行碱处理改性,考察了碱处理时间对TS-1分子筛改性的影响。最后将制得改性前后TS-1分子筛均应用于以噻吩正辛烷为模拟油的体系中,考察TS-1分子筛催化氧化脱硫性能。主要内容如下:(1)采用水热合成法,模板剂选择四丙基氢氧化铵(TPAOH),硅源选择正硅酸乙酯(TEOS),钛源选择钛酸四丁酯(TBOT),在静态釜内合成形貌规则的TS-1分子筛。在传统碱处理的方法的基础上,以模板剂TPAOH为碱溶液,通过溶解-再结晶的方法对母体TS-1分子筛进行碱处理改性,使其具有了空心形貌。采用SEM、TEM、XRD、FT-IR、UV-vis、XPS、N2吸脱附技术等手段对制得的催化剂进行表征,考察了晶化时间、碱处理时间对TS-1分子筛合成的影响,以及碱处理改性前后TS-1分子筛孔道结构和钛含量分布的变化。(2)以噻吩正辛烷为模拟油对制得的母体TS-1分子筛以及碱处理改性的TS-1分子筛进行催化氧化脱硫测试。结果表明,晶化时间的长短对TS-1分子筛的脱硫效率并没有直接的对应关系,因此在TS-1分子筛的合成中要选择合适的晶化时间;碱处理改性可以提高TS-1分子筛的脱硫效率,结合XPS、N2吸脱附技术等表征手段,可以发现不同晶化时间的母体TS-1分子筛,需要不同的碱处理时间,可以制得结构更好,骨架钛含量更多,脱硫效率更高的TS-1分子筛。
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