整体式催化剂相比于传统的颗粒状催化剂有传质阻力小、压降低、热稳定性高、机械强度高、放大效应小等优势,整体式催化剂在环境领域的应用已经引起广泛关注,如何通过制备条件的控制,得到理想的整体式催化剂是关键。前期研究表明,浸渍法制备的整体式催化剂方法简单,但是涂层牢固度不高且涂层厚度不宜控制。挤压成型法得到的整体式催化剂机械强度低。针对这些缺点,本文采用水热合成法,分别在变温体系和流动体系中制备了ZSM-5/堇青石整体式催化剂,通过考察水硅比、n（TPAOH）/n（SiO₂）、硅铝比、晶化温度等对分子筛在蜂窝状堇青石载体上生长的影响,优化制备方法,实现对分子筛在堇青石载体上的负载均匀度、负载量以及晶粒度的控制。对制备的ZSM-5/堇青石整体式催化剂催化氧化NO_x的性能进行了探究。主要研究内容及结果如下:采用原位水热合成法制备整体式催化剂,考察了水硅比、晶化温度、模板剂量以及硅铝比对制备ZSM-5/堇青石整体式催化剂的影响。结果表明,水硅比增大,分子筛晶粒度增大,水硅比在20⁶0范围内变化时,分子筛晶粒度大小可控制在2μm到12μm。晶化温度升高,分子筛晶粒度增大,在120℃¹75℃晶化温度范围内晶粒度可以控制在500 nm到17μm。模板剂用量增加,分子筛晶粒度减小,在TPAOH/SiO₂=0.25⁰.15范围内,晶粒度可以控制在200 nm到27μm。其中,分子筛晶粒度受模板剂影响最大。分子筛负载量随着水硅比减小而增大,晶化温度升高而增大,模板剂减小而增大。通过对水硅比、晶化温度以及模板剂量的控制,可以将分子筛厚度控制在2μm到60μm范围内,负载量变化范围在7%到36%。分子筛在堇青石载体上的均匀性受温度影响比较明显,低温条件下较易得到均匀的分子筛层。为了提高分子筛涂层在载体表面生长的均匀度,采用变温晶化方式制备了整体式催化剂,研究发现,变温合成法有利于分子筛在堇青石载体上的均匀分布,将不同硅铝比的分子筛前驱体溶液先进行95℃低温晶化再进行170℃高温晶化后,可以在载体表面获得非常均匀的厚度约4μm左右的分子筛涂层。考察了变温条件下分子筛涂层的生长机理,发现在低温条件下载体表面可以形成一层单层的分子筛,在高温条件下继续晶化,由于低温条件下形成单层分子筛的诱导作用,可以获得较为均匀的分子筛层,实现分子筛在堇青石载体上的可控生长。结合变温晶化的研究结果,在变温合成的基础上使体系在流动状态下进行晶化,研究结果发现,相同的制备条件下,流动体系下变温晶化得到的分子筛晶粒度更小,分子筛涂层更加均匀。但是分子筛的负载量相应地有所降低。说明流动体系下分子筛涂层的生长遵循不同于静态法下的生长规律。综上所述,通过对反应物原料的调控以及晶化方式的改变可以对分子筛在堇青石上的负载量、晶粒度以及均匀性等进行调控。考察了不同分子筛负载量和不同分子筛晶粒度的整体式催化剂对NO低温催化氧化的活性。反应温度为30℃,混合气体流量为350 ml/min,NO、O₂进口摩尔分数分别为0.05%和12.2%的条件下,随着堇青石载体表面ZSM-5分子筛负载量从17%增加到41%,NO转化率由15%提升到40%;分子筛晶粒度从200 nm增大到10μm,NO转化率由57%下降到48%。说明分子筛的负载量越高,晶粒度越小,催化氧化NO的活性越好,其中负载量的影响较大。