论文部分内容阅读
低温SCR催化剂已是化工及环保领域的研究热点之一,因为其置于燃煤锅炉脱硫除尘装置后,有效避免了高浓度烟尘等的危害。光催化领域的学者普遍认为N掺杂TiO2能产生更多的氧空位(VO),而氧空位对于低温SCR反应非常重要。因此,本论文重点研究以N掺杂TiO2为载体的低温SCR催化剂的性能及作用机制。本论文采用溶胶凝胶法制备N掺杂TiO2载体,再采用过量浸渍法分别制备V2O5、MnOx的单组分催化剂。对催化剂进行低温SCR活性评价,结果发现N掺杂均有助于两个单组分催化剂的催化活性提高,尤其当N掺杂量为1%时,催化剂的催化活性最好。本论文对催化剂进行工艺条件优化考察发现,两个单组分催化剂均在空速为28000h-1、[NH3]/[NO]为1.2、O2体积分数为5%、载体煅烧温度为500℃时催化活性最好。此外,本文还考察H2O和SO2对催化剂活性的影响,通过一系列的实验发现,MnOx组分的N掺杂催化剂抗SO2抗H2O效果并不好,但V2O5组分的N掺杂催化剂拥有较好的抗SO2抗H2O性能。在以上研究的基础上,本论文对具有较好抗SO2抗H2O性的V2O5组分的N掺杂催化剂进行了表征研究。通过XRD、SEM、TEM、BET、PL、XPS、EPR等多种表征手段研究N掺杂提高催化剂活性的作用机制,发现N通过溶胶凝胶法成功掺杂到TiO2晶格,且N掺杂对催化剂的物理结构没有造成明显变化,但引起明显的化学变化——催化剂表面上的氧空位(VO)生成量变多。更多的氧空位捕获NH3上的电子后再吸附氧气生成超氧自由基(O2-),而超氧自由基具有强氧化性可以与NO反应生成硝基类(NO3-)和亚硝基类(NO2-)物质,它们是低温SCR反应的重要中间物。N掺杂是通过增加催化剂表面上的氧空位来提高催化剂的低温活性,但N掺杂量并不是越多越好。当N掺杂量为1.5%时,催化剂的活性却没有N掺杂量为1.0%时的高,这是因为过多的N掺杂会使部分的掺杂N充当电子复合中心,致使部分电子不能被氧空位捕获而最终引发超氧自由基减少,降低催化剂的低温催化活性