垃圾填埋场渗滤液中氨氮的电化学法回收技术研究

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生活垃圾填埋场渗滤液特别是晚期渗滤液含有高浓度的氨氮是造成其难以处理的主要原因之一,而氨氮同时也是一种资源。为此,本课题基于电化学技术,对电化学磷酸铵镁(EMAP)法处理和回收渗滤液氨氮开展研究,着重解决传统MAP法对渗滤液中氨氮的去除率低和MAP结晶纯度不高等问题;并根据NH4+在电场中优先迁移的特点,构建了双极膜电化学分离体系,实现对渗滤液氨氮的高效分离回收。得到如下主要研究成果。(1)在电化学MAP法体系中,电流密度为50mA cm-2,初始pH为5,n(N):n(P)=1:1,极板间距为2cm,反应2.0h,可使氨氮的回收率达到97.39%,生成MAP的溶液最佳pH为67。反应初始阶段存在大量Mg2+会改变电化学MAP反应的进程,但对产物纯度基本无影响;在Ca2+浓度不高时,对产物纯度影响也较小。电化学MAP法可以在低pH条件下获得MAP沉淀,避免了高pH值下其它离子的沉淀,提高产物纯度。(2)提出了分批投加磷酸二氢盐的方法,以有利于提高电化学MAP反应在最佳pH阶段的停留时间,一定程度上提高了整个体系MAP的平均生成速率,磷盐利用率和MAP产物纯度。运用该方法对实际填埋场渗滤液进行处理,获得较传统MAP法更高的氨氮去除率,更低的余磷浓度和更高的产物纯度。(3)构建了双极膜电化学膜分离体系,在4mA cm-2的电流密度下工作2.75h可使原水室浓度2000mgL-1氨氮完全去除,并在碱室实现分离回收。电流密度或循环流量等控制参数的改变会对氨氮迁移效果造成不同程度的影响。(4)双极膜电化学膜体系中腐殖酸对NH4+分离效率影响不大。在NH4+、Mg2+、Ca2+共存影响实验中,3种离子平均迁移速率大小为NH4+>Mg2+>Ca2+,NH4+在电迁移中占主要地位,推测价态低或相对分子质量低的阳离子会拥有较高的电迁移速率;而在跨膜的过程中,离子半径更小Mg2+对交换基团具有更强的亲和力,相比Ca2+在竞争中占有优势。(5)采用双极膜电化学反应器处理实际渗滤液,工作3.0h渗滤液中氨氮去除率达到86.17%,并在酸室和碱室分别回收浓度为1molL-1的酸液和碱液。在此基础上提出三膜四室的构造可利用阴极产气同时实现氨氮从液相中脱附;膜垢分析表明阳离子交换膜碱室一侧成分主要是方解石(CaCO3)以及无定形Mg(OH)2,其中Ca2+对膜污染的贡献最大,而利用体系工作初期Mg2+对Ca2+迁移的抑制作用可有效减缓膜结垢作用。
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