【摘 要】
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水体氟超标问题在世界范围内普遍存在,严重影响着人类健康和其他生物生存。粉状磷灰石可快速吸附除氟,但粉体难以回收利用,易对环境造成二次污染。本研究采用原位共沉淀法制备磁性羟基磷灰石（magnetic hydroxyapatite,M-HA）作为氟离子吸附剂,以便用外加磁力方式对吸附剂进行固液分离。实验考察了制备条件对M-HA吸附性能及理化性质的影响,研究吸附时间、吸附温度、初始pH值和初始氟离子浓度
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水体氟超标问题在世界范围内普遍存在,严重影响着人类健康和其他生物生存。粉状磷灰石可快速吸附除氟,但粉体难以回收利用,易对环境造成二次污染。本研究采用原位共沉淀法制备磁性羟基磷灰石（magnetic hydroxyapatite,M-HA）作为氟离子吸附剂,以便用外加磁力方式对吸附剂进行固液分离。实验考察了制备条件对M-HA吸附性能及理化性质的影响,研究吸附时间、吸附温度、初始pH值和初始氟离子浓度等吸附条件对吸附氟离子的影响,运用吸附动力学和热力学模型对吸附过程进行拟合,探究M-HA吸附氟离子的作用机理。研究结果表明:（1）在制备温度为80℃、Ca:P=1.87、Fe:P=0.7、40℃下陈化12h制备的M-HA吸附去除氟离子效果较好,其中钙、铁含量对M-HA吸附性能有较大影响。（2）SEM结果表明,相较于普通羟基磷灰石（hydroxyapatite,HA）,M-HA尺寸更小,Fe3O4的存在,改善了材料团聚性,更利于吸附,吸附后的材料微观形貌并未发生较大变化。M-HA吸附后的XPS图谱中可见氟元素结合能特征峰,表明吸附氟离子发生了化学反应。XRD结果显示,M-HA出现Fe3O4特征峰,随着铁磷比升高,Fe3O4晶面特征峰强度增加,磷灰石晶面特征峰强度减弱,表明Fe3O4部分进入到羟基磷灰石晶格内部,占据空间,引起M-HA晶体结构改变。FT-IR分析表明参与吸附氟离子主要为羟基官能团,但HA与M-HA吸附点位有所不同。VSM磁性测试显示,M-HA是一种软磁材料,吸附前、后磁性几乎不变,Fe:P=0.7时,其饱和磁化强度为21.26emu/g,便于用外加磁力方式进行固液分离。（3）吸附条件控制为吸附温度40℃、初始pH=2.0、初始氟离子浓度20mg/L时,制备的M-HA在30min内即可达到吸附率95%以上,300min吸附去除率为99%以上。M-HA吸附时pH耐受范围较大,酸性条件对吸附较为有利,但在弱碱性（pH=8.0）时吸附率仍在66%以上,受到氟离子取代置换出的羟基影响,吸附平衡后溶液p H值均大于初始pH值。5种常见不同价态阴离子对M-HA吸附氟离子的影响存在较大差异,PO43-和CO32-会抑制吸附,且抑制能力PO43->CO32-,SO42-、Cl-和NO3-则对吸附有促进作用,影响程度为NO3-≈Cl->SO42-。（4）通过吸附动力学与吸附热力学模型模拟,发现M-HA对氟离子的吸附更符合准二级动力学吸附模型和Langmuir等温吸附模型,吸附平衡时间为240min,最大吸附容量为14.202mg/g。M-HA对氟离子的吸附以单分子层化学吸附为主,吸附是自发的、熵增的、吸热的反应。M-HA的吸附机理主要包括离子交换、物理吸附和络合作用。采用0.3mol/L NaOH溶液作为解吸液,材料解吸4次仍有约80%吸附去除率,表明M-HA具有较强的稳定性和重复利用性。
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