羟丙基纤维素基水凝胶的制备及性能研究

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刺激响应型水凝胶能够在包括pH、温度、离子强度等外界环境的刺激下,可逆地吸收水和释放水,这种刺激响应行为使得水凝胶有望被设计成各种科技领域的“智能设备”,特别是在一些关注生态学或者生物相容性的领域。纤维素及其衍生物,因其成本低、可用性强、生物相容性和可降解性好及部分纤维素衍生物对环境的刺激响应性等优点,常常被用于制备刺激响应型水凝胶。本文制备了在药物载体及染料吸附等方面存在潜在应用价值的羟丙基纤维素(HPC)基复合水凝胶,主要内容如下:1.通过羟丙基纤维素与丙烯酰氯(AC)的酯化反应,制得可聚合的大单体羟丙基纤维素丙烯酸酯(HPCA),利用沉淀聚合和原位共沉淀法制得四氧化三铁负载的聚(羟丙基纤维素丙烯酸酯-co-丙烯酸)(P (HPCA-co-AA) @ Fe3O4)水凝胶。通过FT-IR、1H NMR等对产物进行了表征,研究了羟基(-OH)与AC的摩尔比和反应时间对HPC的乙酰基修饰度的影响。以水杨酸钠为模型药物,研究了水凝胶在不同pH环境下对药物的可控释放行为。结果表明,当-OH与AC的摩尔比为1/1.2,反应时间为24 h时,羟丙基纤维素的乙酰基修饰度达到最佳效果;P (HPCA-co-AA) @ Fe3O4)水凝胶具有良好的磁靶向性;此外,水凝胶在外加磁场作用下具有良好的pH响应性,在碱性环境下的溶胀行为使药物释放量明显大于酸性环境下。2.首先将HPC接枝在氧化石墨烯(GO)纳米片表面,然后通过改进的热致相分离法成功制备了多孔的温度响应型GO-HPC/HPC水凝胶,研究了水凝胶对亚甲基蓝(MB)模型染料的吸附。结果表明水凝胶的溶胀率具有温度依懒性,在低温时水凝胶的溶胀率较大,并且随着GO-HPC含量的增加水凝胶的溶胀率先减小后增加。GO-HPC/HPC水凝胶对MB的吸附量较纯的HPC水凝胶的大,并且随着GO-HPC含量的增加而增加;二级动力学方程可以很好地拟合HPC水凝胶及GO-HPC/HPC水凝胶吸附MB的过程;Langmuir等温吸附模型可以很好地拟合HPC水凝胶对MB的吸附过程,而Freundlich等温吸附模型可以很好地拟合GO-HPC/HPC水凝胶对MB的吸附过程。3.首先将HPC接枝在二硫化钼(MoS2)纳米片表面,然后通过改进的热致相分离法成功制备了多孔的温度响应型MoS2-HPC/HPC水凝胶,研究了MoS2-HPC含量不同的MoS2-HPC/HPC水凝胶对MB的吸附性能。结果表明水凝胶的溶胀率具有温度依懒性,在低温时水凝胶的溶胀率较大,并且随着MoS2-HPC含量的增加水凝胶的溶胀率逐渐减小。吸附实验结果表明,MoS2-HPC/HPC水凝胶对MB的吸附量较纯的HPC水凝胶的大,并且随着MoS2-HPC含量的增加而增加;两种水凝胶对MB的吸附过程均符合二级动力学和Langmuir等温吸附模型。此外,MoS2-HPC/HPC水凝胶可在太阳光光照下催化降解MB,随后水凝胶用于循环吸附MB。
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