【摘 要】
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经过生物处理后的焦化废水尾水依旧难以达到焦化废水行业排放标准,为响应国家环境保护标准“十四五”发展规划,焦化废水尾水的深度处理已迫在眉睫。在处理焦化废水尾水领域中,非均相催化臭氧化技术已逐渐成为研究热点。本研究通过Fe2+、Ce3+掺杂的方式对α-MnO2进行改性,制备了MnMxOy催化剂,开展了MnMxOy催化剂催化臭氧化焦化废水尾水特征有机物喹啉的研究。通过对比分析金属离子掺杂前后催化剂的催化
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经过生物处理后的焦化废水尾水依旧难以达到焦化废水行业排放标准,为响应国家环境保护标准“十四五”发展规划,焦化废水尾水的深度处理已迫在眉睫。在处理焦化废水尾水领域中,非均相催化臭氧化技术已逐渐成为研究热点。本研究通过Fe2+、Ce3+掺杂的方式对α-MnO2进行改性,制备了MnMxOy催化剂,开展了MnMxOy催化剂催化臭氧化焦化废水尾水特征有机物喹啉的研究。通过对比分析金属离子掺杂前后催化剂的催化臭氧化性能和催化剂的表面特性变化,构建起催化剂表面特性对催化臭氧化性能的影响机制;继而,通过单因素实验和正交实验优化MnMxOy催化臭氧化喹啉体系的运行条件,同时分析焦化废水尾水中共存阴离子对MnMxOy催化臭氧化喹啉体系的影响;最后,从催化剂表面氧空位、电子转移、活性氧以及表面羟基等多个角度,对MnMxOy催化臭氧化的机制进行了分析。具体结论如下:（1）利用水热法成功制备α-MnO2、MnFexOy（Fe/Mn=0.10）、MnCexOy（Ce/Mn=0.10）。通过掺杂前后催化剂的催化臭氧化效能和表面特性的研究对比,结果表明:MnCexOy的表面特性优异,有着最大的比表面积和孔容孔径,可有效促进臭氧（O3）和有机物的吸附;最多的晶格缺陷、氧空位含量、表面羟基含量,最佳的平均氧化状态以及最快的电子转移速率,均促进臭氧的活化与迁移并产生活性自由基,进而表现出最佳的催化臭氧化性能及矿化效果。且MnCexOy催化剂表现出良好的重复使用性。（2）通过单因素实验及正交实验确定MnCexOy催化臭氧化喹啉体系的最佳操作条件为:温度为30℃,催化剂用量为3 g/L,臭氧浓度为4 mg/L,p H=9。此条件下,喹啉、COD和TOC的去除率分别为93.73%、75.14%和53.43%;催化剂的单位处理能力分别为11.69 mg喹啉/（g·h）、22.98 mg COD/（g·h）和6.68mg TOC/（g·h）。（3）废水中共存离子对催化臭氧化体系的影响研究表明:HCO3-和CO32-为羟基自由基捕获剂;HPO42-和PO43-通过占据催化剂表面的酸性位点,对MnCexOy催化臭氧化喹啉的效能产生抑制作用;此外,通过表征分析SO42-还会降低MnCexOy的比表面积和孔容,影响氧空位的生成,降低Mn-Ce元素之间的氧化还原循环速率,进而影响活性氧的生成,最终影响催化臭氧化的效能。（4）MnCexOy催化臭氧化机制的研究表明:Ce3+掺杂可促进MnCexOy产生更多表面氧空位,一方面作为酸性位点吸附O3并转化为活性氧,另一方面促进Mn-Ce之间电子转移的进行,进而产生更多的氧空位参与反应。同时,Ce3+掺杂促进MnCexOy产生更多的表面羟基来分解O3产生·OH、·O2-等活性氧,并通过系列反应完成表面羟基的再生,促进MnCexOy催化剂催化臭氧化效能的提升。本论文有图36幅,表14个,参考文献131篇。
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