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本论文采用水热法、纳米浇铸法技术制备了系列稀土掺杂纳米孔材料。采用多种表征手段,对材料的介观结构和物理性质进行.了系统的研究,归纳出稀土掺杂介孔材料的组装规律和合成方法;将稀土掺杂介孔材料作为催化剂或催化剂载体,以苯的完全催化氧化为探针反应,考察了上述材料或其负载型催化剂的催化活性以及稀土元素对催化剂催化性能的影响与作用。具体研究内容与结果如下:
在弱酸性条件下,将稀土元素(La、Ce、Nd)与有机硅源同时加入到溶液体系中,采用直接水热法一步合成有序介孔材料Ln-SBA-15。严格控制溶液体系的酸度和稀土元素的掺杂量等合成条件,均可以合成出具有典型SBA-15二维六方介孔结构的Ln-SBA-15。以上述材料为载体,负载Pd得到催化剂Pd/Ln-SBA-15,在苯的完全催化氧化反应中,稀土(La、Ce、Nd)的加入对催化剂的活性都有明显促进作用,其中Pd/Nd-SBA-15催化剂的催化活性最好;水热法的采用有利于稀土元素在SBA-15上的均匀分散。相对于传统浸渍方法制备的Ce-Im-SBA-15,水热法制备的Cc-SBA-15更加适于作为载体,制备具有高活性的催化剂。
以SBA-15、Ce-SBA-15为载体,负载Co3O4得到Co/SBA-15、Co/Ce-SBA-15催化剂。在有机污染物苯的催化完全氧化反应中,稀土的加入反而降低了催化剂的催化活性;可能是由于活性组分Co与Ce-SBA-15表面发生了较强的相互作用,从而抑制了催化组分的活性。
以KTI-6、SBA-15为硬模板,采用纳米浇铸法首次合成稀土复合双金属氧化物介孔材料。研究发现,以KIT-6为硬模板制备的双金属纳米介孔材料的结构有序性保持较好,同时其对有机污染物苯的催化氧化活性也更高;适量的加入稀土元素Ce对于催化剂催化活性的提高有促进作用。