污泥焚烧灰合成NaSOD沸石及其吸附性能研究

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焚烧是污泥处置的主要处置方式之一,而焚烧灰渣的后续综合利用是实现污泥安全处置的重要保证。污泥焚烧灰富含硅铝元素,适宜作为沸石合成的原料,因此利用污泥焚烧灰合成沸石可实现其高值利用。基于此,本文开展以污泥焚烧灰为原料合成NaSOD型沸石的研究,采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱仪、BET比表面积和孔隙率分析仪以及综合物性测量系统等对合成产物进行了表征,并结合亚甲基蓝吸附实验,考察其吸附性能。主要结果如下:(1)采用常压开放合成体系,依次进行了酸溶除杂、碱熔融活化和NaSOD型沸石水热合成的研究,探讨了预处理条件以及晶化条件对沸石合成影响。在现有测试条件下,酸溶除杂预处理最适宜pH为1;碱熔融活化预处理最适宜温度为700℃;NaSOD型沸石的最佳晶化条件组合为:n(SiO2)/n(Al2O3)为2、碱度比1.5、晶化温度100℃、晶化时间10h。SEM结果显示:合成NaSOD型沸石晶型单一,结晶度好,晶粒大小均匀,晶体呈完整的球形花瓣状,且具有很好的分散性;BET比表面积达222m2.g-1,阳离子交换容量达80.35mmol·(100g)-1;同时,NaSOD型沸石中含有的Fe元素,使其具有良好的超顺磁性。(2)NaSOD型沸石对亚甲基蓝吸附性能显示:其平衡吸附时间为360min;染料的平衡吸附量随初始pH的升高而增大,在亚甲基蓝初始浓度为51.2mg·L-1,初始pH2.049.16之间,平衡吸附量在pH9.16时达到最大,为23.7mg·g-1,零电荷点左右,平衡吸附量的增速最大;随着沸石投加量的增加,去除率增大,但其平衡吸附量从43.9mg·g-1减少到16.2mg·g-1;同时,考察了不同离子强度对于沸石吸附性能的影响,发现阳离子会与MB+竞争沸石表面带负电荷的吸附位,从而降低沸石对染料的平衡吸附量,且Ca2+的影响大于Na+和K+。(3)吸附等温线模拟显示,NaSOD型沸石对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir非线性拟合,说明吸附是均匀的单层吸附。动力学拟合结果表明,吸附符合准二级动力学模型。颗粒内扩散模型研究结果显示,吸附过程是由颗粒内扩散和膜扩散联合控制的。热力学参数的计算结果表明:吸附过程中含物理吸附和化学吸附,且化学吸附占主导作用;吸附为吸热过程,且是自发的。(4)吸附机理探讨表明,NaSOD型沸石对亚甲基蓝的吸附主要有四种作用:静电引力、氢键作用、n-π共轭作用以及范德华力。其中静电引力和氢键作用是主要的。
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