【摘 要】
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氢能因其绿色环保、能量密度高和可再生等特点成为本世纪最理想的绿色能源。而光解水制氢是一种研究较广的绿色产氢技术,它可以通过利用半导体将无穷无尽的太阳能转换成对环境友好的氢气。在各种用于光解水析氢的半导体材料中,多元金属硫化物因其较窄的带隙、合适的导带位置和独特的光电性能等优势脱颖而出,其中研究较多的材料是ZnIn2S4、Cu In2S4、Cd In2S4、Ag In5S8和MnxCd1-xS等。但
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氢能因其绿色环保、能量密度高和可再生等特点成为本世纪最理想的绿色能源。而光解水制氢是一种研究较广的绿色产氢技术,它可以通过利用半导体将无穷无尽的太阳能转换成对环境友好的氢气。在各种用于光解水析氢的半导体材料中,多元金属硫化物因其较窄的带隙、合适的导带位置和独特的光电性能等优势脱颖而出,其中研究较多的材料是ZnIn2S4、Cu In2S4、Cd In2S4、Ag In5S8和MnxCd1-xS等。但是,光腐蚀现象和光生载流子的高复合率严重限制了它们在工业中的应用。本文以ZnIn2S4、Cd In2S4和Mn0.5Cd0.5S三种半导体为研究对象,并通过形貌控制、构建异质结、负载助催化剂等手段来抑制其光生载流子的复合,从而提高其光催化析氢性能。主要的研究内容和结论如下:1.Mn0.5Cd0.5S/Ti3C2光催化剂是由Ti3C2纳米片和覆盖在其上面的Mn0.5Cd0.5S颗粒组成。首先将商业的Ti3Al C2经氢氟酸刻蚀和超声剥离得到少层的Ti3C2纳米片,然后通过水热法将Mn0.5Cd0.5S颗粒负载到Ti3C2上,得到Mn0.5Cd0.5S/Ti3C2复合材料。产氢测试结果表明,最佳复合材料(Mn0.5Cd0.5S/Ti3C2-10)的产氢速率是Mn0.5Cd0.5S颗粒的9倍,这是因为Ti3C2纳米片的引入可以增大复合材料的比表面积,为光催化制氢反应提供更多的活性位点,促进光生载流子的分离。2.Co9S8/ZnIn2S4异质结是由ZnIn2S4纳米花和分散在其表面的Co9S8纳米颗粒组成。首先通过溶剂热法制备出由纳米片组装成的ZnIn2S4纳米花,随后通过进一步水热过程将Co9S8纳米颗粒负载到ZnIn2S4的表面,最终得到Co9S8/ZnIn2S4异质结。通过表征结果得知,负载Co9S8纳米颗粒可以促进光生电子从ZnIn2S4迁移到Co9S8中,提高了光生电子和空穴的分离效率,抑制了光生载流子的重组,从而使光催化剂的制氢性能得到提高。析氢测试结果表明,Co9S8/ZnIn2S4复合材料的析氢性能均比ZnIn2S4的高,其中最佳光催化剂（3%Co9S8/ZnIn2S4）的析氢速率达126.7μmol h-1。此外,3%Co9S8/ZnIn2S4拥有极高的稳定性,在6次循环性能后,析氢性能几乎未有降低。3.Ni（OH）2/Cd In2S4光催化剂是由Cd In2S4空心花球和Ni（OH）2颗粒组成。通过溶剂热法得到Cd In2S4空心花球,然后含有镍的前驱体碱性溶液中加入Cd In2S4,通过共沉淀反应得到Ni（OH）2/Cd In2S4复合材料。析氢测试结果表明,Ni（OH）2/Cd In2S4的析氢速率为5.9μmol h-1,是Cd In2S4的8.55倍。Ni（OH）2作为助催化剂,增加了催化剂的比表面积和光吸收强度,提高了电荷载流子的分离效率和迁移速度,从而提高复合材料的制氢活性。
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