Fe3O4磁性纳米粒子在重金属吸附和检测中的应用

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Fe3O4磁性纳米粒子不仅具有纳米材料的特点,同时还兼备磁性材料的性能,近些年来广泛应用于环境治理、化学合成以及医学等领域。本文首先对磁性纳米粒子的特性、分类及合成方法进行了概述,重点介绍了核壳结构磁性纳米材料的构筑方法,及其在污染物吸附和重金属检测等方面的应用,进而开展了Fe3O4基系列磁性材料应用于重金属元素的吸附及分析检测的研究工作。主要内容包括:系列磁性材料的制备及表征、不同分散模式下重金属离子在磁性材料上的吸附行为以及磁性材料辅助下汞的超灵敏原子荧光光谱测定方法等,对吸附条件及仪器测量条件进行了选择并对多种实际样品进行考察。具体内容如下:首先研究了超声及机械搅拌等不同分散模式下,Cr(VI)在Fe3O4磁性材料上的吸附行为。发现,超声分散能将Fe3O4纳米粒子对Cr(VI)的吸附容量提升至机械搅拌模式下的6倍。进一步的研究表明,超声频率从40kHz升至59kHz时,其吸附容量增加了230%,而超声功率自50W增加至200W时,其吸附容量提高了3.1倍。吸附属于Langmuir等温模型,反应动力学数据符合假二级模型。SEM、FTIR等表征手段显示超声没有改变磁性材料的结构,而实验数据及照片则证实了超声波可以有效改善磁性材料的团聚作用进而提高磁性材料的分散性。据此我们推测,超声波在促进磁性材料更好分散的同时,材料的比表面积和吸附点位也得以有效增加,从而致使吸附剂的吸附容量得到大幅提升。随后提出在Fe3O4表面沉积纳米金颗粒,利用磁性材料富集实现超痕量重金属元素原子光谱检测的新设想。结果表明,所制备的Au-Fe3O4材料不仅能在短时间内完成对ng L-1级别汞的高效富集,而且经磁分离回收的材料简单处理后即可再次使用,从而实现了循环利用。TEM照片显示,所沉积的纳米金颗粒粒径在10nm左右,XRD图谱显示Fe3O4在煅烧过程中部分转化为Fe2O3。在最佳条件下汞的检出限为可达0.6ng L-1,线性范围在20-600ng L-1之间,相对标准偏差为2.7%。对实际水样进行了检测,加标回收率为96.2-104.6%。最后,制备了Fe3O4@C、Fe3O4@GO和Au-Fe3O4等材料,并对其吸附Hg2+性能进行了初步的研究。发现碳或氧化石墨烯包覆的Fe3O4纳米粒子吸附性能略低于纳米金包覆材料,但在水中的分散性则明显好于后者。利用SEM、EDX、FTIR等手段对所制备的材料进行了表征,优化了Au-Fe2+3O4吸附Hg的条件如介质种类及浓度、吸附剂用量和反应液浓度等条件,计算获得了相关吸附动力学及热力学数据。
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