电解水技术是应对全球日益严峻的能源和环境问题的最有效的手段,而阳极一端发生的动力学缓慢的析氧反应,是电解水技术中的限制步骤。过渡金属基氧化物因其价格低廉、储量丰富同时其结构、组分、价态和形貌可控的特点在电化学析氧反应中表现出巨大潜力。过渡金属基氧化物催化剂的自身的导电性能以及活性位点种类和暴露程度以及是决定材料析氧反应活性的重要因素,通过改变过渡金属氧化物的电子结构、提高材料的比表面积、增加活性位点的暴露程度以及将活性材料与不同的基材耦合等有效的策略合理设计催化剂结构可以提高其催化活性。本论文主要研究材料为过渡金属氧化物。在现有实验基础下,结合自支撑型催化剂的优势,通过有效策略探索合成新型高效的电化学析氧催化剂。具体研究内容如下:1.本工作以镍铁双金属氧化物为研究对象,以金属-有机骨架材料为基础材料,首先在泡沫镍基底上合成Ni Fe-MOFs前驱体,然后采用空气中退火方法,合成了Ni0.6Fe2.4O4棒状纳米片阵列OER电催化剂。各项实验测试数据表明,棒状纳米片阵列的结构使得更多的催化位点得以暴露并且优化了电子结构,同时金属基底的引入也使得镍铁双金属氧化物材料的整体的电导率得以提高。由于这些设计,Ni0.6Fe2.4O4棒状纳米片阵列电催化剂具有很小的过电位215 m V(电流密度为10 m A cm-2),以及低至40.7 m V dec-1的Tafel斜率。2.此工作以镍钴双金属氧化物为研究对象,通过缺陷工程和自支撑结构的设计策略来达到提高镍钴双金属氧化物材料的催化活性目的。实验上以层状双金属氢氧化物为基础材料,在前驱体中引入金属铝元素,后期合成过程中,再通过碱性刻蚀步骤将其除去,从而引入多种空位缺陷,同时泡沫镍基底的引入对材料导电性能的增强以及二维纳米片的结构优势使得Ni Co2O4/NF材料在碱性条件下表现出优异的OER催化性能。Ni Co2O4/NF催化剂在10 m A cm-2的电流密度时对应265 m V的过电位,以及61.4 m V dec-1较低的Tafel斜率值。