取代吲哚-3-草酰基鬼臼毒素衍生物的合成及其抗肿瘤活性研究

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肿瘤仍以综合治疗为主,化疗是治疗肿瘤的主要方法之一。在肿瘤化疗治疗的过程中发现在使用某种抗癌药物延长对癌症病人的治疗的同时导致了病人对多种抗癌药物产生获得性耐药,这就是所谓的多药耐药(MDR)。而临床上越来越严重的肿瘤多药耐药性问题是导致肿瘤化疗失败的重要原因。寻找高效低毒、对多药耐药肿瘤有效的合成类抗肿瘤药物已成为当前抗肿瘤药物研究领域的热点。鬼臼毒素(podophyllotoxin)是一种具有显著的抗肿瘤作用和抗病毒作用的芳基四氢萘木脂素,鬼臼毒素衍生物具有显著的抗肿瘤活性,其中的依托泊苷(etoposide, VP-16)和替尼泊苷(teniposide, VM-26)等己成为目前临床上广泛使用的抗癌药物。用非糖结构代替依托泊苷的C-4位糖基被证明能够显著地克服依托泊苷所导致的抗药性。C-4位的非糖结构可以通过氧、硫、氮原子来连接。4β-氮取代鬼臼毒素衍生物对多种人类癌细胞株显示出比依托泊苷还要高的抗癌活性。Indibulin (D-24851)是德国ASTA公司开发的具有促进微管蛋白解聚作用的新型小分子微管蛋白抑制剂,在体内及体外实验中均显示出较强的抗肿瘤活性,在基于小鼠的体内实验中未见其显示出系统毒性,它还具有结构简单、易于合成、口服易吸收、对多药耐药肿瘤有效的优点,现已成为治疗肿瘤的临床候选药物。本文在分析了鬼臼毒素类化合物的构效关系的基础上,为了获得更为高活性且具有抗多药耐药活性的抗肿瘤新药,应用药物设计的拼合原理,设计并合成了基于Indibulin的吲哚-3-草酰基平面结构的鬼臼毒素衍生物。本文共合成了22个吲哚-3-草酰基鬼臼毒素类化合物。这些衍生物均未见文献报道,并用MS、1HNMR确证了它们的结构,用MTT法和SRB法筛选这些新化合物的体外抗肿瘤活性。其中某些衍生物的体外抗肿瘤活性高于依托泊苷,某些衍生物的体外抗多药耐药活性高于依托泊苷。我们认为由本论文合成的这些鬼臼毒素衍生物具有前景的结果,会使它们成为进一步合成和评价此类衍生物的参考。
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