聚偕胺肟水凝胶的制备及其海水提铀性能研究

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从海水中有效提取铀元素,对解决当前能源供给不足、确保我国能源安全具有重大战略意义。世界各国陆续开展了关于海水提铀的研究,已获得了不少阶段性成果。然而,制备具有高选择性、高吸附量、低成本的铀吸附剂,仍然是当前海水提铀研究中亟待解决的重大挑战。偕胺肟基吸附剂,当是目前最理想的海水提铀材料之一,然而其提铀量以及提铀速率均有待进一步提高。本研究将聚偕胺肟设计成水凝胶薄膜,利用水凝胶的亲水网络来分散和固定聚偕胺肟高分子,从而在获得更高的提铀量和提铀速率的同时,保持良好的力学性能;而且,此类水凝胶的制备过程简单、成本低,更有利于大批量生产。本研究开发了一种制备偕胺肟基水凝胶吸附剂的普适性新方法,并对含有其他提铀官能团或结构的水凝胶吸附材料的制备提供了新的思路,有望推动我国海水提铀的研究向工业化生产迈进,具有重要的科学意义和较大的潜在应用价值。主要研究内容如下:(1)基于紫外光(UV)聚合方法,设计和制备了一种新型聚偕胺肟半互穿网络(Semi-IPN)水凝胶薄膜铀吸附材料。通过改进前人的肟化方法实现了聚丙烯腈(PAN)的全肟化,并探索出聚偕胺肟(PAO)的水溶条件;基于UV引发自由基聚合,将水溶性的聚偕胺肟分散和固定在聚丙烯酰胺(PAAM)水凝胶的三维亲水网络中,成功实现了超低能耗制备半互穿网络结构的聚偕胺肟基水凝胶薄膜。此水凝胶薄膜在32ppm加铀海水中的饱和吸附量可达556 mg/g,且在五次吸附-脱附循环之后,其提铀性能仍能保留76%。更重要的是,在过滤细菌后的真实海水中吸附4周后,铀吸附量可达4.87 mg/g。(2)基于前期的研究,进一步设计和制备了一种具有抗菌性能的纤维素纸-聚偕胺肟(CP-PAO)仿生复合水凝胶薄膜铀吸附材料。通过与超亲水的纤维素纸复合,并在聚合网络上共聚抗菌单体,该水凝胶薄膜具有良好的亲水性和广谱抗菌性能,从而获得了更高的提铀性能。此外,纸基纤维素纤维的引入,也赋予了该水凝胶薄膜优异的机械性能(拉伸强度可达1.10 MPa)。水凝胶薄膜在16 ppm加铀海水中的饱和吸附量可达465 mg/g,且在八次吸附-脱附循环之后,其提铀性能仍能保留90.6%,且其机械性能几乎保持不变。该水凝胶薄膜在完全不过滤细菌和微生物的天然海水中吸附6周后,铀吸附量可达6.21 mg/g。
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