【摘 要】
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能源短缺和环境恶化是21世纪人类面临的越来越严峻的问题,给人类的生存带来极大的挑战。其中,全球气候变暖是我们亟待缓解的环境问题之一,CO2是致使“温室效应”的主要气体,
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能源短缺和环境恶化是21世纪人类面临的越来越严峻的问题,给人类的生存带来极大的挑战。其中,全球气候变暖是我们亟待缓解的环境问题之一,CO2是致使“温室效应”的主要气体,同时是一种丰富的碳资源,如何减少及利用CO2成为研究者们的主题。太阳能是一种洁净、丰富、可再生的新能源,利用太阳能转化CO2不仅能缓解环境带来的压力,而且是实现碳循环、应对能源短缺问题的一条较有发展前景的途径。本文研究在甲醇溶液中光催化CO2转化为甲酸甲酯,探究了几种催化剂的制备及其光催化还原CO2的性能,主要研究内容包括:1、采用水热法制备了金属硫化物(CdS、ZnS)催化剂,探究了不同的制备条件对催化剂性能的影响。同时借助X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),紫外-可见吸收光谱(UV-vis),荧光光谱(PL)等表征手段对催化剂进行表征。合成的CdS催化剂有多种形貌,有叶片状、花状、球状等,且在光催化转换CO2反应中表现了较高的活性。以不同的硫源合成的ZnS微球表面性质差异显著,而且其光催化活性也存在很大差异,其中以硫代乙酰胺为硫源的ZnS催化剂样品活性最高,达1928.13μmol/gcat/h。2、采用缩聚法制备了类石墨相氮化碳(g-C3N4)半导体催化剂,以尿素、三聚氰胺两种材料为前驱体均制备出g-C3N4,但前驱体对g-C3N4样品的形貌及性能均有很大影响,以尿素为前驱体所得样品性能较好。3、通过在圆底烧瓶中水热磁力搅拌下合成了不同比例的CdS/g-C3N4复合光催化剂。两种半导体催化剂形成Z型组合,促进了光生电子-空穴的分离,提高了催化剂的光催化性能。随着CdS在复合催化剂中含量的减少,催化剂的活性先提高后降低,CdS:g-C3N4=1:2时催化活性最高。与纯CdS相比,复合催化剂的光稳定性提高。4、结合传统的能带结构理论对甲醇中光催化CO2还原的机理进行了分析说明。
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