随着社会的发展，化石燃料的消耗越来越多，能源问题日趋严峻，开发利用可再生太阳能成为解决当下能源问题的最好方式。本课题以光能为出发点，利用水滑石(LDHs)自身结构的特点，以其作为催化剂的载体或前驱体，设计合成了一系列可用于光驱动C1小分子（如CO2或CH4）转化的高性能催化剂，实现了不同比例的合成气或C2H6的高选择性合成。采用实验表征技术和理论计算相结合的手段，对所合成的催化剂进行了微观晶体结构和能带结构的研究，揭示了催化剂的结构特征对催化反应性能的影响。本论文的主要研究内容与结果如下:
　　1、针对光催化CO2还原产物合成气(CO，H2)比例难以调控的难题，采用共沉淀法，合成了具有可见光吸收性质的Co元素引入LDHs，随后进行贵金属Pd负载合成Pd/CoAl-LDH。在光敏剂Ru配合物的存在条件下，进行光催化CO2还原反应，精准可控地得到了不同CO/H2比例的合成气产物（从1∶0.74至1∶3），催化剂在波长大于600nm的光照下仍具有催化活性并获得合成气产物。催化剂的结构表征和密度泛函理论计算共同揭示了Pd/CoAl-LDH具有较宽的光吸收范围和较高的电荷转移效率，从而增强了催化反应活性，更重要的是，Pd的存在促进了H2的生成，从而使产物中CO/H2的比例得到大范围调控。
　　2、针对温室气体CH4偶联制备高碳烃的选择性差，反应条件苛刻的问题，首先通过共沉淀法合成MgAl-LDH前驱体，然后将其在马弗炉中进行不同温度焙烧，得到具有不同异质结构的催化剂，对所合成的催化剂进行深入的结构表征，揭示了焙烧过程中催化剂结构的微观变化(其结构主要从Mg(OH)2向MgO，再向MgO和MgAl2O4混合物转变），并研究了其在光催化CH4偶联反应中的规律;进一步利用不同层厚的MgAl-LDH前驱体，通过焙烧得到具有高浓度氧缺陷的复合金属氧化物催化剂(Vo-rich MgAl-MMO)，其在光催化CH4偶联反应中，表现出高的CH4转化速率和C2H6选择性，主要是由于Vo-rich MgAl-MMO中暴露出MgO的高活性(110)晶面和氧缺陷的存在改善了电荷转移效率，从而提高CH4偶联的反应活性。该工作为高效CH4转化提供了新的思路。