有机硼化物合成及辅酶NADH模型物的光反应研究

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光催化的有机反应已成为化学研究的热点,其中光催化剂发挥了关键作用。传统的金属光催化剂适用范围广、催化效果好,但毒性高、难回收、稀有金属价格昂贵,所以发展有机光催化剂成为国内外科学家关注的重点。辅酶NADH具有较低的还原电势,可以在光的作用下激发给出电子,具有光催化剂的潜质。我们使用辅酶NADH模型物作为光催化剂,进行光催化的两分子或多分子间有机反应的研究。在本论文中我们介绍了 NADH模型物的研究进展,主要作为还原剂用于有机反应中,近年来国际上对NAD+模型物作为光催化剂的研究引人注目,而作为NAD+的还原态,NADH模型物作为光催化剂将会成为国际社会下一个研究的热点。我们目前的重点是找出合适的底物可以接受NADH模型物在光照下给出的电子,暂时发现了两种:一种是重氮盐,另一种是高价碘鎓盐。尤其是高价碘鎓盐,在有机合成中的应用吸引了很多科学家的关注。我们也介绍了近几年高价碘鎓盐在有机合成中的应用。希望选择合适的高价碘鎓盐用于NADH模型物作为催化剂的光反应。我们还介绍了 C(sp3)-CF3和合成喹啉衍生物的研究进展。通过实验我们发现了三氟甲基的高价碘鎓盐可以获得辅酶NADH模型物提供的电子,得到三氟甲基自由基参与有机反应。我们对反应的条件进行优化,还拓展了底物。我们在实验中证明重氮盐可以得到NADH提供的电子成为苯基自由基。在乙腈和烯烃或炔烃存在的条件下发生反应,得到喹啉的衍生物。我们对反应进行优化和底物拓展,最后还研究这个反应在药物合成中的应用。我们还研究了有机硼化物的合成。有机硼化物是一种很有用的有机物,在有机合成中有广泛的用途,我们首先介绍合成有机硼化物的研究进展,虽然有很多关于合成有机硼化物的报道,但是这些方法仍有很多缺点,如需要配体、强碱等。我们通过纳米催化剂可以不需要使用任何配体或碱,实现了在非常温和条件下合成有机硼化物,而且官能团的兼容性很好。我们也对使用的纳米金属催化剂进行了表征。
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