【摘 要】
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在有机化合物中引入氟或含氟基团能显著改变母体分子的物理化学性质以及生物活性,因而含氟有机化合物在医药、农药及材料开发等领域得到了广泛应用。开发高效、绿色与安全的氟化或含氟基团化的反应方法具有重要的学术和应用价值,是有机氟化学领域的研究重点和热点。镍催化的还原偶联反应具有反应高效、条件温和以及步骤经济的优势,近年来逐步引起合成化学家的广泛关注与研究。本论文使用便宜易得的单氟溴甲烷与二氟溴甲烷作为偶联
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在有机化合物中引入氟或含氟基团能显著改变母体分子的物理化学性质以及生物活性,因而含氟有机化合物在医药、农药及材料开发等领域得到了广泛应用。开发高效、绿色与安全的氟化或含氟基团化的反应方法具有重要的学术和应用价值,是有机氟化学领域的研究重点和热点。镍催化的还原偶联反应具有反应高效、条件温和以及步骤经济的优势,近年来逐步引起合成化学家的广泛关注与研究。本论文使用便宜易得的单氟溴甲烷与二氟溴甲烷作为偶联砌块,利用镍催化还原偶联的策略,成功实现了(杂)芳基卤化物的单氟甲基化与二氟甲基化反应。全文共分三章。第1章:单氟甲基化与二氟甲基化研究综述我们系统地总结了单氟甲基与二氟甲基官能团的引入方法,概述了其研究历程与进展,并对相应反应方法学进行了分类归纳与总结。第2章:(杂)芳基卤化物的直接单氟甲基化反应以单氟溴甲烷作为偶联砌块,我们实现了镍催化(杂)芳基卤化物的还原偶联单氟甲基化反应。该反应条件温和、底物适用范围广。机理研究表明催化循环中可能有单氟甲基自由基。第3章:(杂)芳基卤化物的直接二氟甲基化反应以二氟溴甲烷作为偶联砌块,我们还实现了镍催化(杂)芳基卤化物的还原偶联二氟甲基化反应。对于不同的底物,通过反应条件的调整都可以取得良好的反应效果。机理研究表明催化循环中可能存在二氟甲基自由基。
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