改性的HZSM-5催化剂上溴甲烷的芳构化研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:titaige
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
芳烃是一种重要的化工原料和溶剂,其中最常用的主要是轻质芳烃苯、甲苯和二甲苯(BTX),广泛应用于染料、农药、香料、造漆、制药等行业。工业上生产芳烃主要是以直馏石脑油为原料,经催化重整技术制得。本论文是在课题组前期甲烷溴氧化制溴甲烷技术的基础上,进一步开展溴甲烷催化脱HBr转化制芳烃的研究,主要目标是提高芳烃(特别是BTX)的选择性,探索甲烷经溴氧化、芳构化制芳烃的新方法。论文首先考察了不同硅铝比的HZSM-5分子筛、不同金属活性组分及不同负载量等因素对溴甲烷转化率和产物分布的影响。结果表明硅铝比SiO2/Al2O3=100的HZSM-5上BTX选择性最高,产物中主要是C7、C8和C9芳烃以及C3和C4脂肪烃;HZSM-5负载的Cr.Mo和Zn催化剂表现出较好的活性,Cr的芳烃和BTX选择性最高;同时Cr负载量为2wt%时催化剂有较好的性能。然后考察了反应温度和原料空速的影响,综合考虑后优选350℃和350mL.g-1·h-1进行后续实验。选取了活性较高的三个组分Cr.Mo和Zn以及未改性HZSM-5进行催化剂稳定性实验,结果表明Cr/HZSM-5也是稳定性最好的活性组分。在最优的反应条件下,即反应温度为350℃,反应空速在350mL·g-1·h-1时,2wt%Cr/HZSM-5 (SiO2/Al2O3=100)催化剂的溴甲烷转化率达98.7%,BTX选择性达到38.5%,芳烃总选择性达到57.2%。在考察新鲜催化剂和再生催化剂稳定性时发现,失活的催化剂可以通氧气高温再生,再生后的催化剂比新鲜的稳定性更好。可能是再生后的催化剂上存在少量未完全转化的CrBr3, CrBr3虽然初始BTX选择性稍低于Cr2O3,但随着反应时间的进行,BTX选择性和溴甲烷转化率稳定性更好,说明抗积碳能力方面优于Cr2O3,并为实验所证实。为了考察催化剂的比表面积、酸性、失活原因等,进行了催化剂多项表征,表征结果证实,催化剂失活的主要原因是催化剂表面发生积碳,覆盖了活性部位,堵塞了分子筛孔道。
其他文献
中国高铁发展越来越迅速,中国已经建成世界规模最大、运营速度最快、具有完全自主知识产权的高速铁路网络,其发展前景对中国经济的影响也越加显著。本文首先概述中国高速铁路
明清时期,中央王朝在云南推行土司制度的过程,也是不断推进边疆与内地在政治、经济、文化等方面一体化,加强边疆民族地区国家认同的过程。在这个过程中,受边疆地区特殊区域政
"克拉克瓷"是我国明清时期销往欧洲的一种青花瓷器。长期以来,对于这类外销瓷器的研究始终是国际陶瓷考古学界关注的热点。2007年,"南澳Ⅰ号"明代沉船的发现和其中大批瓷器的
现场总线融合是当今工业控制领域的一大热点。本文在对现场总线融合的需求和实现手段这两个方面进行深入分析的基础上,结合实际的开发工作,对具体开发中遇到的问题,提出了一
对信用卡账户行为变化的监控是降低信用卡风险的关键.论文在构建马尔可夫模型的基础上,讨论了在信用卡账户无新增贷款、新增贷款固定不变和新增贷款发生周期性变化的情况下,
会计核算和财务管理是一项对企业影响重大的工作,具有专业性强、政策性强、行业特色鲜明等特点。主要探讨如何利用现有的知识和经验的积累,结合知识管理理论与方法,构建企业
<正>在税收筹划的诸多技巧当中,资产重组是非常重要、也是比较理想的一种。当然,对于企业而言,税收筹划并非资产重组的首要目的,但资产重组在税收筹划方面的突出作用应该为企
联合作战模拟”中作战能力研究 ,涉及的关键问题之一就是如何准确地确定“联合作战背景”下“武器装备体系结构”。该文结合正在进行的“联合作战模拟系统”建设工作 ,针对上
大数据时代世间万物都可以数据化的特征,对传统的统计工作方式、方法产生重大影响。本文在系统分析大数据时代特点和第三次全国经济普查个体经营户抽样调查方法的基础上,结合