【摘 要】
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作为过渡族金属离子之一,Ag+在磷酸盐等宽带隙基质中呈现出与Mn4+显著不同的发光特性。而稀土离子激活的磷酸盐则具有稳定性好、易于合成和近紫外吸收率高等优势。如果在磷酸盐基质中同时引入Ag+与稀土离子激活剂,则可以产生独特的发光调制效应,以期用于WLED或防伪材料中。基于上述思路,论文即以Ba2Mg（PO4）2和Na3.6Y1.8（PO4）3两种宽带隙多磷酸盐作为基质,通过固相法合成了Ba2Mg（
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作为过渡族金属离子之一,Ag+在磷酸盐等宽带隙基质中呈现出与Mn4+显著不同的发光特性。而稀土离子激活的磷酸盐则具有稳定性好、易于合成和近紫外吸收率高等优势。如果在磷酸盐基质中同时引入Ag+与稀土离子激活剂,则可以产生独特的发光调制效应,以期用于WLED或防伪材料中。基于上述思路,论文即以Ba2Mg（PO4）2和Na3.6Y1.8（PO4）3两种宽带隙多磷酸盐作为基质,通过固相法合成了Ba2Mg（PO4）2:M(M=Ag+,Sm3+,Ce3+,Tb3+)和Na3.6Y1.8（PO4）3:M(M=Ag+,Sm3+,Eu3+,Tb3+)发光材料。论文系统分析了其相结构、发光性能、热稳定性以及发光性能的调制效应,并就荧光粉在防伪场合的应用进行了初步研究,研究结果为开发新型发光材料提供了一定的参考价值。主要研究结果如下:1.首先采用高温固相法合成了Ba2Mg（PO4）2:M(M=Ag+,Sm3+,Ce3+,Tb3+)发光材料。发现Ba2Mg（PO4）2:Ag+在278 nm光的激发下,发射谱为峰值位于400 nm的宽带,可归因于Ag+-Ag+对从基态到激发态的跃迁。在278 nm和406 nm光激发下,与单掺Sm3+时相比,Ag+-Sm3+共激活的Ba2Mg（PO4）2的橘红光发射强度得到大幅增强,这表明Ag+与Sm3+之间存在显著的能量传递效应。研究还发现,Ba2Mg（PO4）2:Ce3+的光谱与Ba2Mg（PO4）2:Ag+非常相近;Ce3+能够有效增强并且调制Ba2Mg（PO4）2:Tb3+的发光;Ag+同样也能对Ba2Mg（PO4）2:Tb3+的发光起到一定的增强和调制作用。2.通过高温固相法合成了Na3.6Y1.8（PO4）3:M(M=Ag+,Sm3+,Eu3+,Tb3+)发光材料。研究发现,Na3.6Y1.8（PO4）3:Ag+在238 nm深紫外光激发下,得到了峰值为342nm的宽谱发射,其属于孤立的Ag+的跃迁(4d~95s~1→4d10)。值得注意的是,在Na3.6Y1.8（PO4）3基质中,Ag+和Sm3+的共掺杂反而减弱了Sm3+的发光强度。研究还发现,在紫外光激发下,Na3.6Y1.8（PO4）3:Eu3+可以产生高效的红光发射,而Na3.6Y1.8（PO4）3:Tb3+则可以产生高性能绿色发射,Eu3+和Tb3+的发光都归属于典型的4f-4f跃迁过程;通过调节Eu3+和Tb3+的掺杂浓度,实现了Na3.6Y1.8（PO4）3:Eu3+,Tb3+的发光从红光到橙光到绿光的大范围调制。随后将Na3.6Y1.35（PO4）3:0.45Eu3+掺杂La3+和Gd3+进行基质结构的调控,发现Na3.6Y0.225La1.125（PO4）3:0.45Eu3+和Na3.6Y0.9Gd0.45（PO4）3:0.45Eu3+在473 K的高温下依然能够保持优良的热稳定性。研究成果也为该种荧光粉在WLED等场合的应用打下了一定的工作基础。3.将制备的Na3.6Y1.8（PO4）3:Eu3+,Tb3+荧光粉与商业蓝粉Ba Mg A110O17:Eu2+和红粉Ca Al Si N3:Eu2+以适当的比例混合得到了防伪油墨和薄膜。结果发现,在日光、254 nm紫外光和365 nm紫外光激发下,图案能够显示出不同的色彩,具有较好的防伪效果。此外,制备的防伪薄膜在不同介质中也具有较好的稳定性,将防伪油墨与二维码相结合则可以实现更高水平的防伪应用。
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