卤化铅钙钛矿荧光纳米晶的制备及其光学特性研究

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具有ABX3结构的卤化铅钙钛矿纳米晶体(NCs)具有发射波长可调、超宽的光谱吸收范围、极窄的荧光发射光谱、高的载流子迁移率、长的荧光寿命等优异的光学性能。它们被广泛应用于太阳能电池、激光和LED等光电子器件的制造。然而,由于其固有的不稳定性,其应用受到很大的限制。提高他们的稳定性仍然是一个巨大的挑战。本论文主要研究了高稳定性卤化铅钙钛矿纳米晶的合成及其光学表征,主要包括以下三个部分:首先,我们开发了一种在胺类化合物的存在下合成卤化铅钙钛矿纳米晶的新方法,即在二甲基亚砜(DMSO)和氢溴酸水溶液中,在胺类化合物的存在下制备了Cs Pb Br3纳米晶(NCs)。复合材料的主要成分为Cs Pb Br3和Cs4Pb Br6,其中Cs Pb Br3 NCs包裹在不发光的Cs4PbBr6内部。胺类化合物可以有效地调控复合材料的形貌,提高Cs Pb Br3 NCs的稳定性和光学性能。其次,我们在2-甲基咪唑(2-MIM)的存在下,开发了一种合成卤化铅钙钛矿纳米晶体的新方法,即Pb Br2与Cs Br或MABr(MA=CH3NH3+)在水中反应生成MPb Br3@Pb Br OH(M=MA,Cs),其反应过程不需要加入其它溶剂。在反应过程中,Pb Br OH迅速生成并将MPb Br3 NCs包裹在其内部,对MPbBr3 NCs起到了良好的保护作用,使MPb Br3 NCs具有较高的水、高温和紫外光稳定性。此外,低含量的MPb Br3 NCs分散在Pb Br OH基体中,阻止了NCs在Pb Br OH基体中的团聚。密度泛函理论(DFT)计算表明,水分子进入Pb Br OH晶格的正能量消耗远远高于MPb Br3。表面Pb Br OH起到防水层的作用,防止水进入内部破坏钙钛矿纳米晶体。第三,详细研究了其它咪唑类化合物对MBr与Pb Br2反应的影响,并获得了发光的MPb Br3@Pb Br OH NCs。在2-乙基咪唑、2-丙基咪唑和2-乙基-4-甲基咪唑存在下,MPb Br3 NCs的发光性能优于在咪唑和1-甲基咪唑的存在下。证明在咪唑的第二位置上取代的咪唑类化合物对制备卤化铅钙钛矿荧光纳米晶的效果最好。
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