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挥发性有机物(VOCs)作为大气环境污染的主要污染物之一,不仅能直接污染环境,还可以与大气中的硫氧化物、氮氧化物形成光化学烟雾、造成二次污染,严重影响人类的生活和身心健康。催化燃烧技术是目前处理VOCs中常用的技术。催化燃烧技术是在低温下借助催化剂将有机物燃烧生成CO2和H2O。高效、稳定的催化剂是催化燃烧技术的关键。本文采用聚乙二醇和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法为制备方法,选择具有比表面积大、整齐排列的孔道以及孔径分布均一的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)为模板,选择过渡金属Co、Cu和稀土金属Ce为活性组分,制备三维有序介孔(3DOM)Ce-Co-Cu催化剂。研究了不同摩尔比和不同煅烧温度等制备条件对催化剂性能的影响,并采用一系列手段对催化剂的表面结构、离子浓度等结构性能进行表征,研究了催化剂降解邻二甲苯的影响因素,包括初始浓度、空速和相对湿度等。通过多种测试手段对催化剂降解的尾气进行检测分析,根据产物分析结果推断出邻二甲苯的催化降解机理。得到主要结论如下:(1)通过改良的硬模板法制备PMMA模板,再结合聚乙二醇和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备3DOM Ce-Co-Cu催化剂。研究了不同金属组分的催化剂催化活性,结果表明,PMMA模板呈排列有序,孔道整齐有序,球形饱满。Ce-Co-M(M=Al、Mn、Fe、Cu)复合催化剂中Ce-Co-Cu复合催化剂对邻二甲苯的降解效果最佳,其T50=260℃,T90=280℃。3DOM Ce-Co-Cu(2:1:1)催化剂在260 ℃温度下转化率保持在96%以上。(2)通过不同摩尔比和不同煅烧温度下的制备条件优化,得出初始浓度600 ppm,空速32000 h-1,煅烧温度500 ℃条件下制备的3DO]Ce-Co-Cu(2:1:1)催化效果最佳,其T50和T90分别为237℃和250℃。不同摩尔比中添加Cu元素增加了 3DOMCe-Co催化剂的催化效果。所有催化剂呈明显的三维介孔结构,催化剂表面含有多晶体。根据BET、XRD和XPS结果分析,添加Cu元素增加了催化剂的比表面积、表面氧、减少表面晶体,引起Ce02的晶体尺寸变小,导致催化剂的活性位点增加。其中3DOM Ce-Co-Cu(2:1:1)催化剂表面的晶体尺寸最小,含有大量的表面氧和 Cu2+和 Ce3+。根据 H2-TPR和 FT-IR结果分析,3DOM Ce-Co-Cu(2:1:1)催化剂具有最多的O-H和C=O,同时还原性能最强。煅烧温度过高,催化剂表面会出现团聚现象,导致催化剂中的固溶体减少,活性离子浓度降低,催化剂的分散性降低。(3)对催化剂的影响因素研究结果表明:初始浓度为600 ppm,空速为 16000 h-1,50%02,5%水蒸汽条件下,在 260 ℃ 下,3DOM Ce-Co-Cu(2:1:1)催化剂对邻二甲苯的转化率达98%。在空速32000 h-1条件下,邻二甲苯的转化率随着初始浓度的增加而降低。在初始浓度600 ppm条件下,邻二甲苯的转化率随着空速增加而降低。在初始浓度600 ppm,空速32000 h-1条件下,邻二甲苯的转化率随着02含量的增加而增加,随着水蒸汽量增加而降低。气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率。(4)通过BET、XRD、XPS和FT-IR手段对反应前后的催化剂进行表征,结果表明,反应后的催化剂比表面积和孔容减少,结晶度变大,CeO2、Co3O4和CuO的尺寸都相应的增大,表面氧含量减少,晶格氧含量增加,催化剂储存氧能力减弱,导致催化活性降低。通过GC-MS和GC进行催化后的产物检测表明:催化温度在240 ℃以下,邻二甲苯催化氧化过程会产生少量的邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸中间产物;催化温度在260 ℃以上,催化剂不产生中间产物,完全降解为CO2和H2O。邻二甲苯降解中催化剂反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK)的降解原理,邻二甲苯氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO2 和 H2O。