气相阻力对二氧化碳吸收本征反应动力学影响的研究

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气体分离过程普遍存在于化工行业中,广泛用于解决温室效应的CO2捕获技术就涉及气体分离过程。这一过程的绝大多是气液反应过程,其中动力学的研究对于气液反应过程至关重要。为了能够理解和弥补研究中通常出现的对气液反应过程产生影响的因素,本文以CO2捕获为实验出发点,研究了扩散和气相阻力对动力学测量的影响。
  从反应速率快慢的角度,本文以乙醇胺(MEA)和N-甲基二乙醇胺(MDEA)吸收二氧化碳(CO2)为例,在搅拌单元反应器中进行气液反应动力学测量实验。首先,在不同初始CO2分压下,对MEA和MDEA体系中CO2吸收速率进行了研究与讨论。结果表明,对于快速反应体系(MEA-CO2),吸收速率出现拐点,拐点前后两个区域分别为扩散控制区与反应控制区,而对于慢速反应体系(MDEA-CO2)没有出现相似拐点。并且在MEA-CO2体系中,此拐点处CO2初压为扩散控制区的临界CO2分压,此分压下的动力学数据能通过传质速率直接反应,这说明在快速反应体系中,二氧化碳分压应该保持在拐点以下,而在慢速反应体系中则不需要这样做。其次,在不同的惰性气体分压(Pinert)下进行了一系列的CO2吸收实验。快速反应体系的传质比慢速反应体系的传质对Pinert更敏感,这说明在快速反应条件下,Pinert应控制在尽可能低的水平,以使这种影响可以忽略不计。相反,在慢速反应体系中,Pinert的临界值可能更高。总之,在搅拌单元中进行的气液反应动力学测量实验须在低温低压下进行,以确保针对所有体系均能得到准确可靠的动力学数据。最后,在上述结论的基础上,分别得到了更可靠的MEA和MDEA水溶液吸收CO2的本征反应动力学数据,且动力学数据研究的温度范围得到了扩大。并且本工作基于气液传质渗透理论,利用菲克定律和纳维-斯托克斯方程建立了初步的气液传质模型,利用Matlab对整个模型进行计算,结合实验数据对模型进行验证与修正。最后得到的数学模型预测数据与实验数据之间的平均绝对误差仅为5.2%,认为模型对本实验有较好的预测性。模型不仅可以完整的描述气液传质过程,也可以观察到气相阻力在传质过程中的影响,同时也可以作为一种气液反应本征动力学的计算方法,为以后的气液传质过程中各种数据的计算工作打下基础。
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