随着工业发展和城市化进程,颗粒物污染问题日益突出,已成为大气污染的核心问题。颗粒物作为长期影响空气质量的首要污染物,来源极其复杂。开展颗粒物污染特征、来源和形成机制研究,是有针对性地开展颗粒物污染防治工作的前提和基础。本研究以中国北方典型重工业城市包头市为研究区,分季节系统采集了PM₁₀、PM_2.5和居民区积尘样品,开展了颗粒物中水溶性离子、有机碳（OC）、元素碳（EC）、重金属的时空分布特征、来源和形成机制研究,采用化学计量学方法,总结了包头市大气颗粒物中典型污染物与重污染天气过程的响应关系,将Tessier形态分析法引入居民区积尘金属元素和稀土元素环境地球化学行为研究,初步判识了钢铁冶炼企业对包头市大气污染的影响范围。主要研究结果如下:1.包头市大气污染春季以PM₁₀污染为主,夏季以O₃污染为主,秋冬两季PM₁₀和PM_2.5均有不同程度污染。PM_2.5、SO₂、NO₂和CO取暖季明显高于非取暖季,说明燃煤取暖对包头市空气质量有重要影响。2.沙尘天Ca²⁺和Na⁺浓度高于正常天和雾霾天,而雾霾天SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、K⁺和Cl^-浓度高于正常天和沙尘天。正常天阴阳离子基本平衡,而沙尘天阳离子过剩而导致颗粒物呈弱碱性。聚类分析、三元图和主成分分析结果均表明,沙尘、二次无机离子、燃煤、生物质燃烧和工业污染为颗粒物中水溶性离子的主要来源。3.PM₁₀和PM_2.5中OC和EC均与风速显著负相关,与相对湿度显著正相关,表明高风速和低相对湿度有利于OC和EC的消除。聚类分析结果表明,OC与SO₂和CO同源,主要来源于燃煤,EC与NO₂同源,主要来源于机动车尾气和电厂排放。包头市夏季OC主要以一次源为主,冬季二次有机气溶胶也有较大贡献。4.沙尘天Si、Al、Fe、Ti和Cu等元素浓度远高于雾霾天和正常天,表明沙尘天对PM₁₀和PM_2.5中地壳元素有较大贡献。雾霾天Pb、Zn、Mn、As和Cd等元素浓度远高于正常天和沙尘天,表明雾霾天移动源和工业源等人为污染源对这些金属元素有较大贡献。包头市PM₁₀和PM_2.5中Pb、Cd和Hg既有自然源也有人为来源,且在PM_2.5中的平均富集因子明显高于PM₁₀,表明这些元素更易富集在细颗粒物上。5.受污染源分布和主导风向影响,居民区积尘中Fe、Mn、V和Cr等元素富集因子均呈现昆都仑区>青山区>九原区>东河区。东河区受周边大型燃煤电厂和北梁拆迁改造影响,Al和Co元素富集因子高于其他研究区域。Fe、Mn、Cr、Zn、V和Cu等元素含量随着采样点至钢铁冶炼企业距离增加而减小,Fe、Mn和Cr尤为明显,表明钢铁冶炼企业排放可能是居民区积尘中这些元素的主要来在源。地累积指数、潜在生态风险指数和风险评价指数结果表明,Hg和Cd生态潜风险较高。6.居民区积尘各形态∑REEs大小顺序依次为残渣态>铁锰氧化物结合态>有机质结合态>碳酸盐结合态>可交换态。四个研究区黄土标准化的稀土配分模式类似,均呈现轻稀土富集模式,与白云鄂博铁矿石配分模式一致。∑REEs含量和La、Ce、Pr、Nd等四种轻稀土元素的富集因子与钢铁冶炼企业的距离显著负相关,表明钢铁冶炼企业对居民区积尘中稀土元素含量有显著影响。