【摘 要】
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乙二醇是化工原料的一种,能够广泛的用在各种行业中。本文主要采用溶胶凝胶法制备Cu/SiO2催化剂,用于草酸二甲酯加氢制乙二醇。研究了铜负载量、氨水处理催化剂工艺条件以及掺
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乙二醇是化工原料的一种,能够广泛的用在各种行业中。本文主要采用溶胶凝胶法制备Cu/SiO2催化剂,用于草酸二甲酯加氢制乙二醇。研究了铜负载量、氨水处理催化剂工艺条件以及掺杂Ce、Zr助剂对Cu/SiO2催化剂性能的影响,并对催化剂进行了一系列表征。研究结果如下 (1)在制备Cu/SiO2催化剂过程中,铜的负载量催化剂的活性有了比较大的影响。通过实验得出,铜负载量为20%的时候,草酸二甲酯的转化率以及乙二醇的选择性均达到最高。 (2)通过浸泡氨水来改变催化剂的性能,浸泡不同浓度的氨水,催化剂的加氢活性均有明显的不同。通过H2-TPR表征表明,催化剂经过氨水浸泡以后,生成一种与硅胶有强结合力,难还原的硅酸铜,并且通过XRD以及TEM表征表明,浸泡氨水的催化剂活性组分的分散性能好。没浸泡氨水的催化剂,草酸二甲酯的转化率以及乙二醇的选择性仅为89.9%和79.6%,而使用pH为11.5的氨水浸泡Cu/SiO2催化剂后,催化性能有了明显的加强。 (3)文章考察了实验工艺条件对催化剂活性的影响,得出催化剂在反应温度200℃、反应压力3MPa、氢酯比为60的催化剂的反应性能最佳,草酸二甲酯的转化率达到99.9%,乙二醇的选择性为97.8%。 (4)考虑到铜有着较低的熔点,并且对于温度较为敏感。因此催化剂在高温下容易发生失活,为了提高催化剂的抗烧结性能,掺杂了不同含量的硝酸铈,并且考察了不同掺杂方法对其催化剂活性的影响。通过实验得出结论,催化剂在掺杂了0.6%含量的Ce后,抗失活性能最佳。 (5)铜在加氢的过程中,很容易加氢从Cu2+变为Cu0,过多的Cu也会降低催化剂的活性,尤其是乙二醇的选择性。通过掺杂不同含量的硝酸锆,考察了锆对Cu/SiO2催化剂活性的影响,在掺杂量为0.4%的时候,草酸二甲酯的转化率达到99.2%,乙二醇的选择性达到了93.9%。
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