【摘 要】
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甲醛作为1类致癌物严重危害着人们的健康。甲醛传感器成为室内空气质量监测和工业气体泄漏检测的必备工具。研制响应/恢复快、成本小、能耗低、使用寿命长、低检测限的高灵敏甲醛传感器具有极为重要的现实意义。金属氧化物半导体（MOS）气体传感器因其便携、操作简单、种类繁多、性能优异且成本低廉等优点成为目前备受关注的气体传感材料之一。四氧化三钴（Co3O4）作为具有代表性的p型MOS在气体传感领域受到广泛的关注
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（22165001和52002088）； 广西自然科学基金面上项目（2018GXNSFAA294001）； 广西科技重大专项项目（桂科AA19254022）； 崇左市科技项目（FA2020003）；
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甲醛作为1类致癌物严重危害着人们的健康。甲醛传感器成为室内空气质量监测和工业气体泄漏检测的必备工具。研制响应/恢复快、成本小、能耗低、使用寿命长、低检测限的高灵敏甲醛传感器具有极为重要的现实意义。金属氧化物半导体（MOS）气体传感器因其便携、操作简单、种类繁多、性能优异且成本低廉等优点成为目前备受关注的气体传感材料之一。四氧化三钴（Co3O4）作为具有代表性的p型MOS在气体传感领域受到广泛的关注。但是单一MOS材料存在灵敏度低、工作温度高、选择性差以及检测限较高等缺点。如何强化MOS的气敏特性,提高MOS气体传感器的综合性能已经成为研究者亟待解决的关键问题。构建p-n异质结可改善材料表面的吸附氧数量和电学性能,因而成为强化MOS传感器的重要途径之一。本文以具有催化性能的Co3O4为主体材料,采用两步水热法和后续煅烧法设计合成Co3O4基p-n异质结复合材料,采用Zn O、Fe2O3和In2O3三种不同的n型金属氧化物半导体分别对p型半导体Co3O4进行复合改性,探究其气敏特性及气敏强化机理,具体研究工作如下:1.通过两步法制备了一系列不同Zn/Co比例的Zn O-Co3O4复合材料,并就其对甲醛的传感性能进行系统研究。考察反应温度、反应时间、煅烧温度及不同摩尔比对材料气敏的影响。研究结果表明:Zn/Co摩尔比1:2,反应温度90℃,反应时间为10 h,煅烧温度600℃制备的Zn O-Co3O4复合材料,在工作温度为170℃时,对50 ppm甲醛气体的灵敏度可达96,响应时间为80 s,恢复时间为128 s,灵敏度是纯Co3O4材料的2倍,纯Zn O材料的48倍,并且Zn O-Co3O4复合材料对0.1 ppm甲醛气体响应值为2.4,响应时间为3 s。通过一系列表征发现,气敏性能的增强归因于复合后形成p-n异质结并且比表面积增大,更多的表面缺陷以及更低的内置电阻提高了电荷转移能力,从而有效改善气敏性能。2.采用具有催化活性的Fe2O3对Co3O4进行改性,通过两步法合成了一系列Fe2O3-Co3O4复合材料。考察反应时间、煅烧温度及不同摩尔比对材料气敏的影响。研究结果表明:Fe/Co摩尔比为1:5,反应温度90℃,反应时间为12 h,煅烧温度400℃获得的Fe2O3-Co3O4复合材料,在工作温度为170℃时,对50 ppm甲醛气体的灵敏度可达110,响应时间为27 s,恢复时间为134 s,灵敏度是纯Co3O4材料的20倍,纯Fe2O3材料的27.5倍,并且Fe2O3-Co3O4复合材料对0.1 ppm甲醛气体响应值为2.8,响应时间为2.5 s。通过一系列表征发现,复合后材料具有较大的比表面积,更多的表面缺陷以及更低的禁带宽度,同时异质结效应有效提高材料的气敏性能。3.采用n型半导体In2O3与p型半导体Co3O4进行复合,通过两步法制备一系列In2O3-Co3O4复合材料。考察煅烧温度及不同摩尔比对材料气敏的影响。研究结果表明:In/Co摩尔比为1:2,反应温度90℃,反应时间为12 h,煅烧温度500℃合成的In2O3-Co3O4复合材料,在工作温度为130℃时,对50 ppm甲醛气体的灵敏度可达194,响应时间为30 s,灵敏度是纯Co3O4材料的15.6倍,纯In2O3材料的45.8倍,并且In2O3-Co3O4复合材料对0.05 ppm甲醛气体响应值为12,响应时间为20 s。通过一系列表征发现,In2O3的加入使材料的比表面积显著增加,提供更多活性位点并促进气体分子吸附,同时,p-n异质结的构筑扩大了界面效应,从而实现了气敏性能的大幅提升。
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