环三磷腈衍生物的合成及其阻燃环氧树脂研究

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环氧树脂具有良好的机械性能、化学稳定性及易成型等优点被广泛应用于表面涂层、复合材料、半导体封装和电子电器装置等领域。但由于环氧树脂材料很容易燃烧,因此需要通过阻燃改性来降低它的火灾隐患。含磷阻燃剂对环氧树脂具有很好的阻燃效率,在燃烧过程中无腐蚀性气体放出,使用时更加安全环保。本论文以六氯环三磷腈为起始原料,设计合成出一种新型含磷腈型自阻燃环氧树脂六-[4-(环氧乙烷-甲氧基-羰基)苯氧基]环三磷腈(CTP-EP),通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、1H、13C、31P核磁共振(NMR)对产物进行了表征,分别采用固化剂二氨基二苯甲烷(DDM)、二氨基二苯砜(DDS)和对苯二胺(pMDA)对CTP-EP进行固化,采用极限氧指数(LOI)、垂直燃烧(UL-94)和锥形量热仪测试(CONE)测试了固化物的阻燃性能和燃烧行为。结果表明,三种固化物的3mm和1.6mm样条都能顺利通过UL-94V-0级,且LOI值都达到30%以上,表现了很好的阻燃性能。CONE测试结果表明,CTP-EP/DDM固化体系热释放速率(HRR)、热释放总量(THR)、烟释放总量(TSP)等参数比纯环氧树脂(DGBEA)都有了显著的降低。热失重(TGA)测试结果表明,对比于纯环氧树脂,CTP-EP/DDM固化体系的初始热分解温度降低,但降解强度下降,在较高温度时材料表现了很好的热稳定性,700℃残炭量达到了39.0wt%,表明该体系具有良好的成炭性能。通过对残炭的扫描电镜(SEM)和FTIR测试结果中可以看出,材料在燃烧后表面形成了膨胀、均一和致密的炭层。热失重/傅里叶红外(TGA-FTIR)联用测试结果表明,磷腈环结构的引入促进CTP-EP环氧树脂材料在相对较低的温度下发生降解成炭,形成的炭层阻止热量的传递,使得材料具有良好的阻燃性能及高温下的热稳定性。同时,我们以六氯环三磷腈为起始原料合成了一种新型含磷腈和磷杂菲双官能团型阻燃剂六-[4-(对羟基苯胺-DOPO-亚甲基)苯氧基]环三磷腈(CTP-DOPO),对其化学结构进行表征和确认后,将其添加到环氧树脂中,以DDS为固化剂制备阻燃环氧树脂材料。测试结果表明,当阻燃剂添加量为10.6%,即体系P含量为1.1%时,3mm厚样品就能顺利通过UL-94V-0级,LOI值达到了36.6%,表现了很好的阻燃效率。CONE测试结果表明,材料的热释放速率(HRR)、热释放总量(THR)、烟释放总量(TSP)等参数比纯环氧树脂都有了显著的降低。TGA测试结果表明,阻燃环氧树脂体系的初始热降解温度稍低,但降解强度小,700℃残炭量高达29.2wt%,表明阻燃剂的加入提高了环氧树脂的成炭性能。结合SEM及FTIR测试结果表明,阻燃剂的加入促进了环氧树脂在相对降低的温度了发生降解成炭,在材料的表面形成丰富、致密和坚实的炭层,对内层材料起到了很好的屏障和保护作用,材料在高温下保持稳定,获得良好的阻燃性能。
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