论文部分内容阅读
TiO2光催化是目前最具应用潜力的室内气态有机污染物净化技术之一,但由于室内有机污染物浓度低(ppb级)、催化净化停留时间短(10ms级),导致TiO2吸附-光催化效率较低。同时,光催化剂表面易附着空气中的颗粒物,造成活性位点失活,制约光催化技术的大规模产业化应用。为此,本文研究了TiO2微孔吸附低浓度气态有机污染物的行为及其强化光催化降解的机制,在此基础上,提出优化微孔稳定性和结晶度的新方法。此外,为阻隔空气中的颗粒物,探索了多孔TiO2外层包覆SiO2绝缘纳米薄膜的制备方法,试图为开发经济高效的光催化剂提供技术支持。论文取得以下主要成果：(1)阐明了微孔TiO2吸附及光催化低浓度气态甲苯和环己酮的构效关系。发现随有机污染物浓度降低或停留时间变短,微孔TiO2与P25对污染物去除效率的比值增大；微孔面积和结晶度是决定TiO2对低浓度气态有机污染物吸附-光催化协同效应的关键参数；微孔TiO2表面存在大量TiⅡ和Tim中心,诱导环己酮O=C双键打开,促进环己酮的降解。(2)探明了优化微孔TiO2结构的新方法,显著提升了微孔的稳定性和结晶度。制备的无定形微孔TiO2微孔面积达到493m2/g,是同类材料稳定状态下的2.2倍以上,对低浓度甲苯(0.036mg/m3)的平衡吸附量和吸附速率常数分别是P25的36.8倍和1.53倍；制备了具有锐钛晶型的微孔TiO2,微孔面积达到258m2/g,对低浓度甲苯(0.036mg/m3)的平衡吸附量和吸附速率常数分别是P25材料的10.3倍和1.5倍,去除率和矿化率相比P25提高了11.8%和89%。(3)提出了多孔TiO2外层包覆SiO2纳米薄膜防止颗粒物占据活性位点的方法。材料内部TiO2呈堆积多孔结构,提供反应界面；外部包覆孔径为5-10nm的Si02纳米薄膜,保护TiO2表面,屏蔽TiO2表面电荷,同时不影响TiO2的光催化活性。