【摘 要】
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印染废水往往具有高毒性、高色度、有机污染物多、难降解等特点。高色度影响水中光的传输,水中的溶解氧被有机污染物消耗,造成水体破坏,影响水生生物的生存环境。印染废水处理难度大,常规的物理化学处理难以取得较好的处理效果。高级氧化工艺,特别是非均相臭氧催化氧化工艺在去除难降解有机物方面的优异性能,使其在过去的几十年里引起了人们极大的兴趣。非均相臭氧催化氧化是在各种有机和无机化合物的水溶液中,通过臭氧分子的
【基金项目】
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山东省重点研发计划课题:高耗能、重污染染料化工行业绿色高效清洁生产关键技术集成与应用（2020CXGC011203）； 山东省重点研发计划（重大创新工程）项目:磁控溅射制备新型太阳能光热转化吸收选择性膜材料的关键技术及装备开发（2019JZZY020211）；
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印染废水往往具有高毒性、高色度、有机污染物多、难降解等特点。高色度影响水中光的传输,水中的溶解氧被有机污染物消耗,造成水体破坏,影响水生生物的生存环境。印染废水处理难度大,常规的物理化学处理难以取得较好的处理效果。高级氧化工艺,特别是非均相臭氧催化氧化工艺在去除难降解有机物方面的优异性能,使其在过去的几十年里引起了人们极大的兴趣。非均相臭氧催化氧化是在各种有机和无机化合物的水溶液中,通过臭氧分子的直接反应或臭氧在水中分解产生的羟基自由基参与的自由基型反应,大大提高了污染物的去除率。臭氧催化氧化因其高效和低负面影响而被广泛研究。由于臭氧本身理化性质的限制,开发新型臭氧催化剂,利用臭氧催化氧化技术去除有机污染物成为当前研究的热点。针对目前臭氧催化剂及臭氧催化氧化技术应用中出现的问题,结合印染废水处理的实际需要,我们研究开发了不同组成和结构的新型负载型的臭氧催化剂,利用浸渍法制备了四种不同载体的Mn/Mg/Ce型三元催化剂,分别应用于甲基橙废水和实际的染料废水-红粉废水的降解研究。在本研究中,凹凸棒土（Attapulgite soil）、硅胶（Silica gel）、分子筛（Molecular sieve）、氧化铝（Alumina）分别简称为ATP、SG、MS和Al2O3,各自对应催化剂简称为Mn/Mg/Ce@ATP、Mn/Mg/Ce@SG、Mn/Mg/Ce@MS、Mn/Mg/Ce@Al2O3。具体工作如下:（1）通过浸渍法制备了这四种不同载体的Mn/Mg/Ce型三元催化剂（Mn/Mg/Ce@ATP、Mn/Mg/Ce@SG、Mn/Mg/Ce@MS、Mn/Mg/Ce@Al2O3）,利用X射线衍射（XRD）、BET、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）等表征技术对催化剂的降解性能差异在微观形貌特征上进行了分析,其中Mn/Mg/Ce@ATP比表面积最大,达到1836.143 m~2/g,其余三种催化剂在浸渍焙烧之后比表面积都有所下降,这可能是因为焙烧的高温使催化剂表面微孔坍塌或负载的金属氧化物堵塞了表面微孔。（2）考察了催化剂在不同反应条件下对甲基橙废水的降解能力,通过改变反应的p H、催化剂投加量,浸渍液组分及载体材料,筛选出最佳试验条件:催化剂为Mn/Mg/Ce@ATP,臭氧投加量为36 ppm,p H=11,催化剂投加量为5 g/L。在最佳试验条件下,反应时间为120 min时,甲基橙去除率达96%。（3）考察了四种催化剂对染料产品-红粉废水COD（1556 mg/L）的降解性能,在p H=11,催化剂投加量为5 g/L,反应时间为120 min时,Mn/Mg/Ce@ATP、Mn/Mg/Ce@SG、Mn/Mg/Ce@MS、Mn/Mg/Ce@Al2O3对红粉废水COD的降解率分别为48.7%、32.5%、39.6%和37.1%,Mn/Mg/Ce@ATP在不考虑吸附因素下,对甲基橙废水和红粉废水的处理效果最好。试验证明,本研究制备的催化剂不仅对甲基橙类单一染料有极强的降解作用,对于成分复杂的红粉废水也具有良好的降解效果。（4）通过对四种载体催化剂反应活化能的计算及自由基淬灭试验,研究了臭氧催化氧化机理及污染物降解路径,得到结论:在臭氧催化氧化体系中,羟基自由基对污染物的降解起主导作用。
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