市政污泥中汞的地球化学特征与生态风险研究

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市政污水已被确定为环境中汞的重要来源之一。然而,作为污水传播中汞的“汇”,污泥中汞的地球化学特征及其产生的环境效应等一系列问题仍未明确。论文以我国30个省市区的40个市政污水处理厂脱水污泥为研究对象,分析了污泥中汞的地球化学形态,计算了市政污泥携带总汞和甲基汞的质量及归趋,通过淋溶实验研究了汞的释放特征,进而评价了污泥中汞的潜在生态风险。具体研究结果如下:(1)我国40个城市市政污泥中总汞和甲基汞含量均符合对数正态分布,其几何均值分别为2.02±2.84 mg·kg-1和3.07±5.32 ng·g-1。在此基础上,估算了全国市政污泥中汞的质量及归趋。市政污泥中总汞含量呈现出由北向南逐渐降低的变化趋势。经对数转化后,市政污泥中甲基汞与总汞呈显著正相关关系。市政污泥中甲基汞占总汞的比例符合对数正态分布,其范围是0.01%0.77%,几何均值为0.15%±0.21%。(2)对市政污泥中汞的地球化学形态分析发现,市政污泥中的汞主要以硫化物态(F5)和有机络合态(F3)形式存在,二者之和占总汞的比例达到86%,生物可利用态(水溶态F1+胃酸溶解态F2)所占总汞的比例不足1%。污泥中F3、元素汞/强络合态汞(F4)和F5与总汞均呈显著正相关关系,F3、F4和F5汞含量随总汞含量升高而升高。另外,F2和F4呈显著正相关关系,而F3与F5、F4与F5之间均呈极显著负相关关系。市政污泥中甲基汞与水溶态汞和有机络合态汞呈显著正相关关系。(3)模拟雨水和去离子水淋溶液作用下,淋出液中总汞的浓度范围分别是12.02718.56 ng·L-1和5.49260.42 ng·L-1;溶解态总汞的浓度范围分别在1.45360.55 ng·L-1和1.0371.71 ng·L-1之间波动。淋出液中甲基汞的浓度范围分别是0.018.22 ng·L-1和0.0115.08 ng·L-1;溶解态甲基汞浓度范围分别在0.013.03ng·L-1和0.017.92 ng·L-1之间。淋出液中溶解态总汞与总汞、溶解态甲基汞与甲基汞均呈显著正相关关系。模拟雨水和去离子水淋出液中甲基汞/总汞范围分别是0.01%44.58%和0.01%50.80%。对污泥中总汞和甲基汞释放过程进行数学模型拟合得出,抛物线方程能够很好地描述其释放过程。在模拟雨水和去离子水作用下,甲基汞的质量平衡闭合分别为135%和137%,表现为淋溶后>淋溶前。据此推断,污泥在淋溶过程中可能发生了无机汞的甲基化。(4)以我国各省会城市土壤汞背景值为参比,富集因子法评价结果显示,约90%的市政污泥中汞含量达到中度富集水平以上;地累积指数法评价结果表明,我国40个市政污泥中汞的地累积指数范围在0.27.3之间,表现出轻微到极强富集水平。HaKanson潜在生态风险系数法评价结果显示,87.5%的市政污泥中汞含量达到很高潜在生态风险。
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