【摘 要】
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土壤重金属污染是人类面临的环境问题之一,重金属污染具有持久性、高毒性和生物积累性,对人类健康构成了严重威胁,寻找有效的重金属污染土壤修复方法显得尤为重要。生物炭（Biochar,BC）作为成本低廉、适应范围广的土壤重金属钝化剂,在环境污染治理中发挥着重要作用;纳米零价铁（nZVI）因其比表面积大、还原能力强、相对环保等优点,在环境修复中也具有广阔的应用前景。本研究以生物炭为载体,制备了生物炭负载纳
【基金项目】
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国家自然科学基金（41807125,42177069和U1906225）; 国家重点研发计划（2018YFC1801001）
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土壤重金属污染是人类面临的环境问题之一,重金属污染具有持久性、高毒性和生物积累性,对人类健康构成了严重威胁,寻找有效的重金属污染土壤修复方法显得尤为重要。生物炭（Biochar,BC）作为成本低廉、适应范围广的土壤重金属钝化剂,在环境污染治理中发挥着重要作用;纳米零价铁（nZVI）因其比表面积大、还原能力强、相对环保等优点,在环境修复中也具有广阔的应用前景。本研究以生物炭为载体,制备了生物炭负载纳米零价铁（nZVI@BC）材料,将其应用于重金属污染土壤的修复。通过SEM/EDS、FTIR、XRD和XPS手段对材料进行表征,分析了改性前后材料表面结构和理化性质的变化,开展了nZVI@BC对外源添加镉（Cd）/砷（As）污染土壤的修复试验,优化了反应条件,研究了对Cd/As赋存形态、土壤理化性质及土壤酶活性的影响,并探究了修复机理,同时,探究了nZVI@BC对实际复合重金属污染土壤的修复效果与机理。主要研究结果如下:（1）表征分析显示,改性后nZVI较均匀地分布于生物炭,有效防止了nZVI的团聚,复合材料不仅保留着生物炭的原始官能团种类,同时新出现了Fe-O官能团。此外,在复合材料表面发现了nZVI壳核结构的存在,nZVI改性后生物炭的理化性质得到了显著优化。（2）探究了复合材料nZVI/BC质量比、添加量、土培时间因素对外源Cd污染土壤修复的影响,结果显示,土培40 d后,5%添加量下nZVI@BC（1:3）处理组对Cd污染土壤的修复效果最佳,弱酸可提取态镉的相对百分含量减少了37%,残渣态镉含量增加了46%。同时,添加nZVI@BC显著提高了土壤p H、CEC和有效态铁的含量。5%添加量下,各nZVI@BC处理组显著促进了土壤过氧化氢酶活性,但对脲酶和FDA水解酶活性均表现为抑制。通过对反应后的材料和土壤颗粒表征发现,nZVI@BC（1:3）对Cd污染土壤的修复机理主要涉及表面吸附、静电吸引、离子交换、络合、共沉淀作用。（3）探究了复合材料nZVI/BC质量比、添加量、土培时间因素对外源As污染土壤修复的影响,结果发现,土培40 d后,5%添加量下nZVI@BC（3:1）处理组对As污染土壤的修复效果最佳,此时,对非专性吸附态砷的去除率接近100%,专性吸附态砷相对百分含量降低了30%,无定形铁铝氧化物结合态砷含量增加了22%。同时,添加nZVI@BC显著增加了土壤p H、CEC和有效态铁含量。5%添加量下,各nZVI@BC处理组显著提高了过氧化氢酶活性,但对脲酶和FDA水解酶活性均表现为抑制。结合反应后的材料和土壤颗粒表征发现,nZVI@BC（3:1）对As污染土壤的修复机理主要包括表面吸附、静电吸引、氧化还原、络合、共沉淀作用。（4）综合考虑nZVI@BC对Cd/As污染土壤的钝化效果、材料制备成本、添加量对土壤理化性质和酶活性的影响等因素,采用3%添加量的nZVI@BC（1:3）对实际复合重金属污染土壤进行修复。实验结果表明,土培40 d后,nZVI@BC（1:3）有效促进了Cu、Zn、As、Cd和Pb由易提取态向残渣态的转化,此时,Cu、Zn、As、Cd和Pb残渣态的相对百分含量分别提高了10.28%、7.81%、7.44%、9.26%和12.75%。nZVI@BC（1:3）处理组显著提高了土壤p H,促进了脲酶、过氧化氢酶和FDA水解酶活性,同时,该添加量下铁离子未对土壤酶活性表现出抑制作用。nZVI@BC（1:3）对土壤中Cu、Zn、As、Cd和Pb的固定机理主要包括表面吸附、静电吸引、离子交换、氧化还原、络合、共沉淀作用,此外,还存在竞争吸附和协同作用,nZVI@BC对Pb和Cu的钝化效果优于Zn和Cd,As的存在促进了对Pb的吸附,促进了三元表面络合物Pb Fe As O4OH的形成。本研究探讨了nZVI@BC对土壤重金属形态、土壤理化性质和土壤酶活性的影响,结果表明,nZVI@BC可以通过多种机理有效地固定重金属。nZVI@BC可作为钝化剂修复重金属污染土壤,这为nZVI@BC的实际应用提供了一定的理论依据。
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