【摘 要】
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随着市场对异丁烯需求量的持续增长,高效节能的异丁烷直接脱氢制异丁烯生产工艺受到重视。然而,该工艺在工业上常用的Pt基催化剂因存在成本高、易烧结和积碳失活等诸多问题而面临挑战。本文从控制Al2O3载体形貌入手,通过浸渍法制备了Pt-In双金属催化剂。并且,深入探讨了该系列载体对非贵金属Mo基催化剂异丁烷直接脱氢性能的影响。首先,为了解决Pt基催化剂存在的活性组分易烧结、催化剂碳沉积严重、产物选择性低
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随着市场对异丁烯需求量的持续增长,高效节能的异丁烷直接脱氢制异丁烯生产工艺受到重视。然而,该工艺在工业上常用的Pt基催化剂因存在成本高、易烧结和积碳失活等诸多问题而面临挑战。本文从控制Al2O3载体形貌入手,通过浸渍法制备了Pt-In双金属催化剂。并且,深入探讨了该系列载体对非贵金属Mo基催化剂异丁烷直接脱氢性能的影响。首先,为了解决Pt基催化剂存在的活性组分易烧结、催化剂碳沉积严重、产物选择性低等问题,本论文从载体入手,采用水热法制备了两种形貌不同的Al2O3载体,并以商业Al2O3作为对比,进一步采用分步浸渍法制备了Al2O3负载Pt-In双金属催化剂。分析结果显示,以空心微球型Al2O3作为载体的催化剂,表面金属Pt粒子相对较小,反应后的金属颗粒无聚集烧结现象,表现出优异的抗积碳性能,其异丁烯选择性和产率高达93.5%和40.3%,同时异丁烷转化率可稳定在43.0%。主要归因于催化剂表面具有适中的Pt-In相互作用和In3+/In~0比例。此外,论文同样将制备的不同形貌Al2O3用以负载非贵金属Mo基催化剂,Mo/Al-X（X=1,2,3,4）,并采用多种手段对其结构和织构特征进行表征。结果表明,Mo Ox物种在Al2O3载体表面高度分散,Mo4+离子是异丁烷直接脱氢制异丁烯反应的主要活性物种。其中,Mo/Al-1催化剂呈现出介孔壳和大孔窗的空心微球结构并且具有最低的SBET值(167 m~2·g-1),该催化剂表现出最优的脱氢性能及抗积碳能力,其异丁烷转化率可达30.5%,异丁烯选择性达到84.6%。Mo/Al-1催化剂优异的催化性能、抗烧结和抗积碳性能归因于其比表面积小、粒径小、Mo4+/Mo6+摩尔比高、Mo-Al相互作用强、弱酸和中强酸中心浓度高且强度较大。论文最后在此基础上初步探究了助剂对Mo基催化剂脱氢性能的影响。
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