【摘 要】
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p-异佛尔酮(p-IP)的空气/氧气氧化反应是维生素E产业链上的基础氧化反应,因其工艺清洁绿色及氧化剂成本低廉等优点而备受研究者关注。本文以乙酰丙酮铁为催化剂、吡啶为溶剂
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p-异佛尔酮(p-IP)的空气/氧气氧化反应是维生素E产业链上的基础氧化反应,因其工艺清洁绿色及氧化剂成本低廉等优点而备受研究者关注。本文以乙酰丙酮铁为催化剂、吡啶为溶剂系统研究p-IP氧化反应网络及动力学。本文通过GC-MS和NMR等方法分析产物组成并鉴定产物结构,确定主产物为氧代异佛尔酮(KIP),八种副产物为洳异佛尔酮(α-IP)、3,5,5-三甲基-4-羟基-2-环己烯-1-酮(HIP)和4,4,4’,4’,6,6’-六甲基-[1,1’-联(环己烷)]-5,5’-二烯-2,2’-二酮(274(p,p))等六种二聚体。单因素实验研究表明氧分压高、氧气流量大、催化剂用量较少、温度较低时,反应主产物选择性高,副产物含量相对较低；含氧不足、催化剂用量较多、温度较高时,反应主产物选择性较低,二聚体反应为主要副反应。a-IP或KIP在乙酰丙酮铁存在下通入氧气时不反应,根据反应体系各组分浓度变化关系建立了如下反应网络：催化剂浓度较低、氧含量充足条件下β-IP氧化反应几乎不生成二聚体,除主产物KIP外仅有HIP和α-IP副产物产生。本文在上述条件下进行动力学研究,利用相关传质计算数据和物性参数估算值计算八田数Ha发现：由此判断该反应属于快反应,可由表观反应速率计算得到本征反应速率。反应对p-IP与氧气均为一级,p-IP氧化生成KIP反应活化能为70.5kJ/mol,生成HIP反应活化能为86.4kJ/mol。β-IP反应生成KIP和HIP的本征反应速率表达式分别为：
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