【摘 要】
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铅基卤素钙钛矿量子点具有比表面积大、载流子扩散距离长、带隙可调节等特性,具有优异的光催化性能,在光催化领域有着广泛的应用。然而,铅基卤素钙钛矿量子点存在晶体结构稳定性较差和铅毒性两大问题,这阻碍了其在光催化领域的进一步发展。因此,有必要开发新型无铅钙钛矿量子点以解决以上问题,从而推动钙钛矿量子点在光催化领域的发展。作为一种新型的无铅双钙钛矿量子点,Cs2AgInCl6量子点（CAIC QDs）具有
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铅基卤素钙钛矿量子点具有比表面积大、载流子扩散距离长、带隙可调节等特性,具有优异的光催化性能,在光催化领域有着广泛的应用。然而,铅基卤素钙钛矿量子点存在晶体结构稳定性较差和铅毒性两大问题,这阻碍了其在光催化领域的进一步发展。因此,有必要开发新型无铅钙钛矿量子点以解决以上问题,从而推动钙钛矿量子点在光催化领域的发展。作为一种新型的无铅双钙钛矿量子点,Cs2AgInCl6量子点（CAIC QDs）具有良好的相稳定性,无剧毒元素,解决了铅基卤素钙钛矿量子点存在的两大问题,在光催化领域具有巨大的应用潜力。本文采用热注入法,通过优化制备工艺参数,合成出纯相CAIC QDs。通过Ag纳米颗粒自组装负载形成CAIC QDs@Ag复合物,以改善其光吸收性能,并通过调控CAIC QDs@Ag复合物的表面配体密度,优化载流子分离效率和传输速率,以提高其光催化性能。获得如下研究结论:（1）采用热注入法,通过调控合成工艺参数抑制油胺（OLA）主导的还原反应,减少杂相的生成,并通过加入HCl除去已生成的Ag纳米颗粒等杂相,成功合成纯相CAIC QDs。研究发现,纯相CAIC QDs的晶体结构为立方相,空间点群为Fm-3m,微观形貌为方块状。由于CAIC QDs存在宇称禁戒跃迁,其禁带宽度约为4.6 e V。（2）在不加HCl的情况下,通过逐步增加银盐用量可以合成出不同Ag纳米颗粒负载量的CAIC QDs@Ag复合物,利用Ag纳米颗粒的表面等离子共振效应拓宽CAIC QDs@Ag复合物的光吸收范围,改善其光吸收性能。（3）将CAIC QDs@Ag复合物应用于光催化还原CO2,CAIC QDs@Ag复合物光吸收性能的提高使其光催化性能相较于纯CAIC QDs具有显著提升,并通过调控CAIC QDs@Ag复合物的表面配体密度得到最佳的载流子分离效率和传输性能。光催化测试表明,CAIC QDs@Ag-2复合物经过表面配体密度调控后,其光催化性能得到显著地提高,是纯CAIC QDs的6倍左右。（4）对CAIC QDs@Ag-2复合物进行光催化循环测试发现,经过9个小时的循环测试,其光催化性能仍保持初始值的94.6%,而且测试前后其物相也没有发生改变。这表明CAIC QDs@Ag-2复合物在光催化反应中具有良好的光催化性能和物相稳定性。综上所述,本文采用热注入法,通过调控合成工艺参数,抑制杂相生成,合成纯相CAIC QDs。通过Ag纳米颗粒自组装形成CAIC QDs@Ag复合物,用以提高其光吸收性能,并对光催化性能最佳的CAIC QDs@Ag-2复合物进行表面配体密度调控,提高其载流子分离效率和传输性能。光催化测试表明,CAIC QDs@Ag-2复合物的光催化性能得到明显提升,相比于CAIC QDs提高6倍左右,并且在光催化反应中具有良好的光催化性能和物相稳定性。
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