高吸酸率聚苯并咪唑质子交换膜的制备及钒电池应用

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近年来,传统能源日渐枯竭,新能源产业被列入国家可持续发展战略中,而太阳能,风能等可再生能源的开发利用急需配置一个大规模的储能装置。全钒氧化还原液流电池(VRFB)因其具有低成本、长寿命周期的优点备受关注。离子交换膜是钒电池得以运行的关键,目前,使用最广泛的是来自美国杜邦公司的Nafion系列膜,但Nafion膜的高成本和高钒渗透率表明其并非是用于钒电池的最佳隔膜。本论文的研究目标是制备一类具有高质子选择性且成本较低的聚苯并咪唑离子交换膜并用于VRFB。主要内容如下:1.使用3,3’-二氨基联苯胺(DABz)和4,4’-二羧基二苯醚(DCDPE)合成了带有一个醚键结构的聚苯并咪唑(OPBI),将其溶解在甲磺酸(MSA)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、二甲基亚砜(DMSO)这五种不同溶剂中用溶液浇铸法制备成致密的离子交换膜。探索溶剂种类对隔膜吸酸率、质子电导率、钒离子渗透率及电池性能的影响。结果表明MSA为溶剂制备的OPBI+MSA膜性能最优,有着最高的质子电导率(5.08 mS·cm-1)和最低的钒离子渗透率(7.2×10-9 cm2·min-1)。经钒电池测试知该膜的库伦效率为99.87%,电压效率为84.50%均高于Nafion 115膜,且经过480循环能量效率仍保持在83.73%。该膜的单电池自放电时间为1000 h,是Nafion 115膜的22.2倍。2.采用水蒸汽诱导相分离法(VIPS)分别制备带有一个醚键的OPBI和带有两个醚键的OOPBI多孔膜,通过考察温度、相对湿度、成膜时间、铸膜液浓度及铸膜溶剂种类对所成膜形貌的影响,确定了 VIPS法制OPBI和OOPBI多孔膜的最佳成膜条件:水蒸汽温度为80℃,相对湿度为60%,成膜时间为30 min,MSA或DMAc为溶剂,OPBI浓度为5 wt%,OOPBI浓度为10 wt%。3.采用VIPS法和溶液浇铸法分别制备了 p-OPBI-1、p-OOPBI-1、p-OOPBI-2多孔膜和d-OPBI-1、d-OOPBI-1、d-OOPBI-2致密膜,并进行电池性能测试。研究发现多孔结构的引入能有效提高隔膜酸掺杂水平;采用MSA作为溶剂制备的膜比DMAc作为溶剂制备的膜具有更高的质子电导率;而以OPBI为原料制备的膜比以OOPBI为原料制备的膜具有更高的质子电导率。多孔膜虽能有效提高质子电导率,但对比致密膜,其阻钒性,机械强度和耐氧化性都有所下降。
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