【摘 要】
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碳量子点(CQDs),是一类尺寸在10 nm以下的新型碳材料。碳量子点具有生物毒性低、生物相容性良好、光致发光性能优异、易分散等优点,在离子检测、生物成像、药物运输等应用领域
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碳量子点(CQDs),是一类尺寸在10 nm以下的新型碳材料。碳量子点具有生物毒性低、生物相容性良好、光致发光性能优异、易分散等优点,在离子检测、生物成像、药物运输等应用领域具有广阔前景。生物质资源具有来源广泛、可再生、无毒等特点,以生物质材料为碳源制备碳量子点,可以有效利用廉价的碳源,降低生产成本、简化合成步骤,也为废弃生物质资源提供有效的高值化利用途径。本论文以碱木质素、木质素磺酸钠、枸橼酸铁铵为碳源,分别采用酸氧化法、水热法等制备了光致发光性能优异的碳量子点,并利用荧光法、比色法将其用于离子检测、生物分子检测应用中,具体内容如下:(1)以碱木质素为碳源,采用强酸氧化法制备了木质素基碳量子点(LCQDs)。对合成条件进行优化,在最佳条件下所得的LCQDs,通过以硫酸喹啉为参比物质,测得其荧光量子产率为17.3%。对LCQDs进行荧光分析,结果表明,Fe3+能有效猝灭LCQDs荧光,但加入抗坏血酸(AA)后荧光强度逐渐恢复。基于此现象,构建了一种有效的荧光“turn-off-on”高灵敏度选择性化学传感器,用于Fe3+和AA检测,并对其荧光相应机理进行探究。(2)以木质素磺酸钠为原料,通过绿色、快速的方法制备了具有光致发光性能的硫掺杂碳量子点(S-CQDs)。透射电子显微镜及粒径分析表明,S-CQDs平均粒径为9 nm,且分散均匀。经测定,S-CQDs的荧光量子产率为10.29%。荧光分析结果表明,S-CQDs具有荧光发射依赖于激发波长的特性。在溶液p H=2时,S-CQDs对Fe3+具有特异性识别作用。经分析,S-CQDs用于检测Fe3+的检测范围为0~1500μM,最低检测限度为0.7μM,因此可将S-CQDs构建荧光传感器,用于Fe3+痕量检测。(3)以枸橼酸铁铵为碳源,尿素为氮源,采用一步水热合成法制备了荧光性能较强的氮、铁共掺杂碳量子点(N,Fe-CQDs)。尿素的加入显著提高了N,Fe-CQDs的荧光性能,荧光量子产率可达30.57%。透射电子显微镜及激光粒度分析表明,N,Fe-CQDs成球形,分布均匀,且其粒径约为3 nm。荧光分析表明,N,Fe-CQDs对Fe3+具有特异识别作用,且Fe3+可以有效猝灭N,Fe-CQDs的荧光。根据这一现象,构建了基于荧光/比色双模式法的传感器,用于检测Fe3+浓度。
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