柴油货车劣化对VOCs不同组分的排放特征及臭氧生成潜势的影响研究

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柴油货车作为我国公路运输的主要载体,承担了76.9%的货物运输,是造成大气污染的重要原因。柴油货车排放尾气中的VOCs进入大气后,发生光化学反应产生臭氧。相关研究表明,VOCs排放与车型、排放标准、累积行驶里程等因素有关,其中劣化(即VOCs排放因子随车辆累积行驶里程增大而不断增大)更是显著影响VOCs排放因子的变化因素。也有研究表明:不同品种的VOCs大气臭氧潜势不同。因此有必要对柴油货车VOCs不同组分的排放特征、劣化影响以及臭氧生成潜势进行研究,为机动车VOCs和臭氧污染排放控制政策的制定提供理论依据。本文按照车重、排放标准、累积行驶里程将测试的柴油货车分为18类,采用底盘测功机+单光子电离飞行时间质谱+常规五组分实时分析仪的方法,测试了尾气中50种VOCs在不同工况下的排放浓度,并转换成基于行驶里程的VOCs排放因子。基于计算结果,分析各类因素对柴油货车不同品种VOCs排放特征的影响,确定排放贡献较高的VOCs组分;采用最大增量反应活性法,对不同类型柴油货车不同VOCs组分的臭氧生成潜势进行计算,分析不同因素对柴油货车OFPs的影响,明确对OFPs贡献较高的VOCs组分;分别建立总VOCs排放因子、高贡献的典型VOCs排放因子与累积行驶里程之间的劣化模型;最后基于该模型,计算2018年全国柴油货车总VOCs及关键组分排放清单。研究表明,车型、排放标准、累积行驶里程对VOCs排放的影响较大,各种类型柴油货车总VOCs排放因子的差异较明显。轻型、中型和重型柴油货车平均排放因子分别为32.87 mg/km、67.97 mg/km和216.67 mg/km,执行国Ⅲ、国Ⅳ标准柴油货车平均排放因子分别为185.69 mg/km和63.19 mg/km,累积行驶里程小于80K km、位于80K km和161K km之间、大于161K km的平均排放因子分别为39.09 mg/km、85.51 mg/km和276.45 mg/km。加速工况下的VOCs排放因子大于其他工况,随着车速的提高,VOCs排放因子有降低的趋势。烷烃类、芳香烃类、烯烃类VOCs的平均排放因子较高,分别占总VOCs的43.06%、24.73%和18.57%,其中芳香烃类和烯烃类VOCs的大气反应活性较大,平均OFPs分别占总OFPs的29.98%和46.08%。戊烯、1,3-丁二烯、丁烯、二甲苯、甲基环戊烷、甲苯为柴油货车尾气中VOCs的关键活性物种。柴油货车排放因子随着累积行驶里程的增加呈指数函数递增关系;基于劣化模型,估算出2018年全国柴油货车VOCs排放量为46.39万吨,典型VOCs排放占总VOCs的48.16%。
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