针—板液膜电晕放电亚硫酸铵氧化方法的研究

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氨法烟气脱硫技术,具有脱硫率高、投资少、产物可回收利用等优点,近年来受到了人们的关注。亚硫酸铵不稳定,易分解重新释放S02;而硫酸铵化学性质稳定可直接作为铵硫复合肥。目前,亚硫酸铵氧化可通过空气氧化法实现。而该法能耗高、效率低。低温等离子体作为一种高级氧化技术,放电过程中会产生含氧自由基(·O,·OH和·H02等)和臭氧(03)等其它强氧化性物质,在污染物治理中应用广泛。因此,本论文设计了平流式和竖流式针-板液膜负直流电晕放电反应器,对亚硫酸铵的电晕放电氧化效果、机理和影响因素进行了系统研究。主要实验内容如下:(1)采用小型平流式针-板负直流电晕放电反应器,对亚硫酸铵在不同实验条件下的氧化规律进行了探索,得出:亚硫酸铵氧化率随放电电压绝对值的增加而提高;随亚硫酸铵溶液流速、初始pH的增大先升高后降低;中性条件下亚硫酸铵氧化效果最好;亚硫酸铵初始浓度升高,其氧化率降低;·OH是亚硫酸铵氧化的主要原因。(2)设计了大型平流式针-板负直流电晕放电反应器。首先采用单层针-板反应器优化实验参数,得出:在初始浓度0.5mol/L、放电电压-13.6kV、溶液初始pH7.0、沿针供气方式实验条件下,处理亚硫酸铵溶液90min,其氧化率最高可达93.8%。使用单层反应器优化溶液参数和气体参数,在五层针-板反应器的最大可加电压(-11.4kV)条件下,对初始浓度为0.5mol/L、体积为19.5L的亚硫酸铵溶液进行一次循环处理(65min),得出其氧化率和能耗分别为42.0%和53.7Wh/mol;当初始浓度为1mol/L时,其氧化率和能耗分别为17.0%和66.4Wh/mol。(3)采用竖流式针-板负直流电晕放电反应器,考查各实验参数对亚硫酸铵氧化的影响。得出:溶液流速与浓度对放电特性影响可以忽略;亚硫酸铵浓度≥0.3mol/L时,自氧化作用可以忽略;用亚硫酸铵初始浓度增加,其氧化率下降,氧化速率先增大后减小;放电过程中,始终保持硫平衡;亚硫酸铵浓度为0.4mol/L时,经60min氧化其氧化率与能耗分别为80.3%和72.9Wh/mol。
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