【摘 要】
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吡唑啉酮是一类非常重要的含氮杂环,它广泛地存在于天然产物、医药和螯合物中。近年来,螺吡唑啉酮类化合物已被证明是一种很有前途的药效基团。因此,螺环的构建引起了合成化学家的浓厚兴趣。在过去的几年中,关于吡唑啉酮螺环的构建策略已经有了较多的报道,主要为吡唑啉酮螺全碳环和吡唑啉酮螺含氧杂环的合成。然而,在吡唑啉酮的C-4位连接氮原子的螺环结构还少有报道,在已报道的合成策略中通常底物适用性窄,对映选择性低。
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吡唑啉酮是一类非常重要的含氮杂环,它广泛地存在于天然产物、医药和螯合物中。近年来,螺吡唑啉酮类化合物已被证明是一种很有前途的药效基团。因此,螺环的构建引起了合成化学家的浓厚兴趣。在过去的几年中,关于吡唑啉酮螺环的构建策略已经有了较多的报道,主要为吡唑啉酮螺全碳环和吡唑啉酮螺含氧杂环的合成。然而,在吡唑啉酮的C-4位连接氮原子的螺环结构还少有报道,在已报道的合成策略中通常底物适用性窄,对映选择性低。为了丰富螺吡唑啉酮的结构多样性,我们实验室开发了一种新的吡唑啉酮合成子4-异硫氰基吡唑啉酮,它被证明能够有效的不对称合成吡唑啉酮螺含氮杂环结构。在本文中,我们报告了由奎宁衍生的方酰胺催化的4-异硫氰基吡唑啉酮和β-苯甲酰基丙烯酸乙酯的不对称环化反应。该反应经历Michael加成环化串联过程,以优异的收率（收率最高可达91%）和对映选择性（最高达95%的ee值）得到吡唑啉酮螺环产物。通过对反应取代基、催化剂、溶剂、温度及反应投料比等条件进行优化后,在最佳反应条件下以较高的收率以及对映选择性得到了19种不同的以螺[吡唑啉酮-吡咯硫酮]为骨架的化合物。该反应通过一锅法构筑了含有三个连续立体手性中心的吡唑啉酮螺含氮原子的杂环结构,具有条件温和,效率高,原子经济性高的特点,符合绿色化学的宗旨。
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