【摘 要】
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近年来,电动汽车成为汽车领域研究和开发的热点,其中的动力电池研究成为电动汽车发展的关键技术之一。目前,锂离子电池的理论能量密度仍然较低,无法完全满足电动汽车应用的需求,需要寻找更高能量密度的储能技术和器件。锂-空气电池的理论能量密度约为11680 Wh kg-1（不包括氧气）可与汽油(13000 Wh kg-1)媲美,被认为是潜在的下一代储能技术和器件。然而现阶段锂-空气（Li-O2）电池仍处于实
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近年来,电动汽车成为汽车领域研究和开发的热点,其中的动力电池研究成为电动汽车发展的关键技术之一。目前,锂离子电池的理论能量密度仍然较低,无法完全满足电动汽车应用的需求,需要寻找更高能量密度的储能技术和器件。锂-空气电池的理论能量密度约为11680 Wh kg-1（不包括氧气）可与汽油(13000 Wh kg-1)媲美,被认为是潜在的下一代储能技术和器件。然而现阶段锂-空气（Li-O2）电池仍处于实验研究初期阶段,电解液分解和空气电极不稳定导致的能量效率低、循环寿命差等问题严重制约着Li-O2电池的发展。而新型空气电极的设计开发是解决上述问题的重要途径之一。目前使用的空气电极催化剂中,镧钴基钙钛矿具有良好的导电性、优良的催化性能等优点在Li-O2电池中表现优异,然而其催化的电池容量和循环稳定性有待提高。本文选取镧钴镍钙钛矿(La CoxNi1-xO3)作为阴极催化剂,并对其进行改性以加快氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）速率,诱导特殊形貌Li2O2生成,从而在一定程度上提高Li-O2电池的容量性能、循环稳定性等。论文主要研究内容和结论如下:（1）La0.9Co0.8Ni0.2O3-x形貌对Li-O2电池性能的影响通过水热法合成了具有分级介孔/大孔特性的La0.9Co0.8Ni0.2O3-x纳米立方体（PN-LCN）。相对于溶胶凝胶法制备的La0.9Co0.8Ni0.2O3-x致密颗粒（DP-LCN）,PN-LCN具有较高比表面积、分级介孔/大孔结构,有利于氧气传输、电解液浸润,并为放电产物存储提供更多空间;同时其表面具有更高的氧空位,可增加电化学反应的活性位点,增强ORR的催化性能。PN-LCN催化的Li-O2电池在300 m A g-1电流密度下,能够获得14360 m Ah g-1的放电容量,12630 m Ah g-1的充电容量,库伦效率高达88%;在电流密度300 m Ah g-1下能够稳定循环超过100次。（2）Co3O4@La Co0.6Ni0.4O3纳米纤维双功能催化剂的研究为了提高La Co0.6Ni0.4O3的OER催化活性,在La Co0.6Ni0.4O3纳米纤维（LCN NFs）表面原位生长尺寸约5～10 nm的Co3O4纳米晶。Co3O4的引入能够增加表面氧空位,其与LCN NFs的协同作用提高了ORR和OER性能而表现出较高的催化活性。Co3O4@LCN NFs表面具有强O2吸附能力,能有效促进薄片状Li2O2的生成,而这种形貌的Li2O2与催化剂的紧密接触,大大降低了Li2O2与催化剂之间的界面电子传输阻抗,使其在较低电压下便能完全分解。与LCN NFs相比,具有Co3O4@LCN NFs催化剂的Li-O2电池表现出更优异的性能,在电流密度为400 m A g-1的条件下放电容量高达14506m Ah g-1,相应的库仑效率高达89%;在电流密度1000 m A g-1、定容500 m Ah g-1的条件下能够稳定循环230次。
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