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化学式为A2B2O7的材料主要有焦绿石和层状钙钛矿两种不同的晶体结构,都是非常重要的功能材料。在焦绿石结构的Cd2B2O7(B=Nb, Ta)中,Cd2Nb2O7由于其介电常数可通过外加电场来调节(即介电可调性),从而成为微波调谐器件的重要材料,并获得广泛的研究。Cd2Nb2O7和Cd2Nb2O7是一对同构异质体,对它的性能研究相对较少。从上世纪五十年代被发现至今,它的相变属性问题一直备受争议,对其相变机制研究尚无。在层状钙钛矿结构材料中,Sr2Nb2O7是为数不多的在高温下具有铁电性的材料之一,但介电常数不高。到目前为止,影响其电学性能的微观理论分析还不曾有报道。Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7作为一种新型光催化剂在紫外光照射下光催化效果显著。若能实现Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7可见光下的高效吸收,将对光催化应用有重要的现实意义。本研究以焦绿石型Cd2B2O7(B=Nb, Ta)和层状钙钛矿型Sr2B2O7(B=Nb, Ta)为研究对象,采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cd2B2O7(B=Nb, Ta)分析其相变机制和介电压电等电学性质,对Sr2B2O7(B=Nb, Ta)分析其介电压电等电学性质和光学性质及其改性研究。本文的研究工作主要从以下四个方面进行：第一,计算立方相Fd3m结构Cd2Nb2O7布里渊区中心声子谱,分析其结构稳定性及铁电相变起源；计算立方相Fd3m结构Cd2Ta2O7布里渊区中心及边界声子谱,研究其品格动力学并分析其结构稳定性及反铁电相变机制。第二,计算Cd2Nb2O7亚稳态和基态的介电、压电和极化等电学性质并进行深入分析；计算和分析Cd2Ta2O7基态的电学性质。第三,计算正交相Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7的介电、压电和极化等电学性质并进行深入分析。第四,计算层状钙钛矿结构Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7正交相的电子结构和复介电常数,分析其结构和光学性能的内在关系；对Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7实施掺氮和引入氧空位,比较氮掺杂和氧空位对材料光学性能的影响。主要研究成果如下：(1)从焦绿石型Cd2Nb2O7最高对称性的立方Fd3m结构出发,通过不同方式冻结其不稳定声子分别得到铁电亚稳态141md (No. 109)四方结构和Ima2. (No.46)正交结构,并最终得到基态铁电相Cc (No.9)结构。预测其亚稳态和基态的介电、压电、极化性质。并且从离子和声子贡献的角度分析了影响其电学性质的主要因素。铁电性能研究表明,Nb06八面体的畸变及Nb-4d和O-2p之间的轨道杂化作用,是Cd2Nb2O7自发极化及铁电相变产生的主要原因。(2)和Cd2Nb2O7不同,Cd2Ta2O7在r点无虚频,没有铁电相变。通过声子谱计算发现其在布里渊区边界x点处有一个频率为17.5i cm-1的X+软模。对其冻结得到Cd2Ta2O7的Pnma相,该相属于正交结构(No.63)。经分析证实正交Pnma结构的Cd2Ta2O7是反铁电体,相变起源于TaO6八面体的畸变。此外,我们还详细分析了影响Pnma相Cd2Ta2O7电学性质的主要因素。(3)利用杂化泛函得出未掺杂的Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7带隙值和实验值高度一致。通过比较和深入分析,Nb-4d和Ta-5d轨道通过和O-2p轨道的杂化又可以分成t2g和eg轨道。光学性能各参数均表明Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7在紫外光区有很好的光吸收表现。二者的光吸收区域很宽,但是都集中在紫外区域。对Sr2Nb2O7和Sr2Ta2O7体系采取掺氮和氧空位改性措施,体系有效带隙减小,吸收区域移至可见光范围。在可见光区几组掺杂体系中Sr2Ta2O5N2的吸收效果最优。掺氮体系具有磁性,随着氮的杂质态浓度提高,体系磁性减弱。