MFI型分子筛膜具有独特的三维孔道结构,并且其孔道大小与对二甲苯的分子动力学直径相近,因此可用于对二甲苯的择形分离。但是其工业化应用前景受限于较低的渗透率。本论文创新性的提出将膜分离和催化反应相结合的方法分离对二甲苯,设计制备了MFI型分子筛膜（Silicalite-1）包覆型核壳催化剂。同时,为进一步增加对二甲苯产率,提出了一种二甲苯异构化-择形加氢工艺并探索其可行性。采用晶种涂覆-预晶化-晶化成膜的方法在富多孔缺陷的Al₂O₃微球上包覆Silicalite-1分子筛膜,研究发现润湿滚动涂晶法有助于在Al₂O₃微球表面构建连续的晶种薄层,且预晶化过程具有保护Al₂O₃载体和诱导后续分子筛膜生长的作用。当TPAOH用量为0.17,水量为160时,动态水热法合成的分子筛膜致密、连续、均匀,膜厚达到3μm。与动态水热法相比,静态水热法合成的分子筛膜晶体尺寸较大,膜厚达到8μm,在Al₂O₃微球表面包覆均匀性较差。分别采用动态法和静态法制备了Ni/Al₂O₃@Silicalite-1核壳催化剂,以二甲苯二元混合物为原料评价催化剂的择形加氢性能。结果表明,动态法合成的核壳催化剂具有更优的对二甲苯择形加氢性能,当反应温度为220 ^oC时,p/o和p/m加氢选择性分别为15.5和11.2,而静态法合成的核壳催化剂的p/o和p/m加氢选择性分别为7.2和4.1。此外,随着反应温度的升高,动态法合成的核壳催化剂的p/o和p/m加氢选择性增加。使用固定床反应器研究二甲苯异构化-择形加氢工艺,制备了HZSM-5分子筛催化剂和Ni/Al₂O₃@Silicalite-1核壳催化剂,考察了反应温度对HZSM-5分子筛异构化性能的影响。优选出最佳反应温度为350 ^oC。以异构化反应产物为原料进行二甲苯择形加氢反应,结果表明当反应温度为220 ^oC时,p/o和p/m加氢选择性分别为7.6和3.3,核壳催化剂表现出较高的对位加氢选择性,证实二甲苯异构化-择形加氢工艺具有较高可行性。