铟基车用SCR整体催化剂的制备及脱硝性能研究

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随着经济的迅猛发展,日渐增多的车辆在方便了人们生活的同时,尾气中的有害气体尤其是氮氧化物(NOx)也造成了一系列环境污染问题。选择性催化还原(SCR)是净化机动车尾气的有效途径之一。然而传统的SCR催化剂所使用的贵金属价格昂贵且资源稀缺,若能利用我国储量丰富的稀散金属代替贵金属,可以有效地将我国的稀散资源优势转化为技术优势和经济优势,提高我国机动车尾气净化的市场竞争力。已报道的稀散金属铟(In)基催化剂多以碳氢化合物(HC)化合物为还原剂,虽然具有一定的SCR-NO活性,但存在低温活性差,反应温度窗口窄、对硫敏感等问题。考虑到一氧化碳(CO)为汽车尾气成分之一,本文首次以CO为还原剂,系统研究稀散金属In基催化剂对CO-SCR-NO反应的催化活性,具体完成了如下工作:1.In-Ag-O/γ-Al2O3催化剂的制备和评价以活性氧化铝(γ-Al2O3)为载体,稀散金属In为活性组分,考察银(Ag)、铁(Fe)、钨(W)、铜(Cu)、镍(Ni)、钻(Co)等助剂对In基催化剂CO-SCR-NO活性的影响。结果表明,Ag与In之间可形成AgInO2化合物。通过该配位效应,可实现In物种在反应气中的稳态存在,同时能够有效降低In基催化剂的起始温度。2. In-Ag-O/TiO2-γ-Al2O3催化剂的制备和评价为拓宽In-Ag-O/γ-Al2O3催化剂的反应温度窗口,添加不同助剂对γ-Al2O3载体进行改性。结果表明,二氧化钛(TiO2)可有效提高组分分散性、增加表面活性位、增强催化剂吸附一氧化氮(NO)能力,从而提高反应活性。当TiO2为载体总量15 wt%,In和Ag含量分别为8 wt%(In8Ag8/15TA)时催化效果较好。3.基于In8Ag8/15TA催化工艺的研究以In8Ag8/15TA为催化剂,考察焙烧温度、空速、O2浓度、CO/NO比等对反应活性的影响。结果表明,空速和O2浓度的影响较大,较佳的工艺条件为焙烧温度600℃、空速15000 h-1、O2浓度0-1.0%CO/NO比4-6。此夕,In8Ag8/15TA稳定性好兼具抗硫性、抗水和二氧化碳性。4.In8Ag8/15TA负载方法的研究将In8Ag8/15TA负载在堇青石(CC)上制成整体催化剂,研究不同酸对堇青石的预处理效果以及钛铝涂层的涂覆方法。实验表明,草酸预处理堇青石可增加其比表面积、改善孔结构;采用微波法涂覆钛铝涂层负载量高、稳定均匀、效果更佳。负载活性组分后制成的整体催化齐(In8Ag8/15TA/CC)与颗粒型催化剂的CO-SCR-NO活性相当。5.In8Ag8/15TA整体催化剂的应用研究以In8Ag8/15TA/CC为催化剂,模拟汽车尾气组成完成了小试试验。结果表明:整体催化剂具有优良的催化效果,650℃时NO、甲烷(CH4)和CO的转化率分别达到99.6%、89.3%、96.0%。
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